第四章三次谐波与四波混频

第四章三次谐波与四波混第四章三次谐波与四波混频频非线性光学中的三大类效应非线性光学中的三大类效应1 1、基于非线性极化率基于非线性极化率基于非线性极化率基于非线性极化率 和耦合波方程描述的效应。和耦合波方程描述的效应。和耦合波方程描述的效应。和耦合波方程描述的效应。2 2、光折变效应、光折变效应、光折变效应、光折变效应-介质对光场的非局域响应，其物理模型是光诱介质对光场的非局域响应，其物理模型是光诱介质对光场的非局域响应，其物理模型是光诱介质对光场的非局域响应，其物理模型是光诱 导下的导下的导下的导下的载流子再分布载流子再分布载流子再分布载流子再分布引起的折射率改变。引起的折射率改变。引起的折射率改变。引起的折射率改变。3 3、光学瞬态相干效应、光学瞬态相干效应、光学瞬态相干效应、光学瞬态相干效应-光与介质相互作用时间远小于介质驰豫光与介质相互作用时间远小于介质驰豫光与介质相互作用时间远小于介质驰豫光与介质相互作用时间远小于介质驰豫 时间，是指时间，是指时间，是指时间，是指完全相干的强激光场完全相干的强激光场完全相干的强激光场完全相干的强激光场与与与与忽略忽略忽略忽略 随机自发驰随机自发驰随机自发驰随机自发驰 豫行为的共振吸收介质豫行为的共振吸收介质豫行为的共振吸收介质豫行为的共振吸收介质间的相干相互作用。间的相干相互作用。间的相干相互作用。间的相干相互作用。三阶非线性光学效应概述三阶非线性光学效应概述主要特点：主要特点：主要特点：主要特点：1 1、基于、基于、基于、基于及耦合波方程描述。及耦合波方程描述。及耦合波方程描述。及耦合波方程描述。22、无论介质有何种对称性，总存在一些非零的、无论介质有何种对称性，总存在一些非零的、无论介质有何种对称性，总存在一些非零的、无论介质有何种对称性，总存在一些非零的张量元，原则上三阶非线性光学效应可张量元，原则上三阶非线性光学效应可张量元，原则上三阶非线性光学效应可张量元，原则上三阶非线性光学效应可在在在在所有介质所有介质所有介质所有介质中观察到。中观察到。中观察到。中观察到。33、比二阶效应弱几个数量级、比二阶效应弱几个数量级、比二阶效应弱几个数量级、比二阶效应弱几个数量级()()，更难，更难，更难，更难于观察。于观察。于观察。于观察。44、三阶效应中参与相互作用的有四个光电场，、三阶效应中参与相互作用的有四个光电场，、三阶效应中参与相互作用的有四个光电场，、三阶效应中参与相互作用的有四个光电场，现象更加丰富。现象更加丰富。现象更加丰富。现象更加丰富。1、参量过程、参量过程、参量过程、参量过程-光与介质相互作用后，介质仍回到光与介质相互作用后，介质仍回到光与介质相互作用后，介质仍回到光与介质相互作用后，介质仍回到 初态，能量只在光场与光场之间转移。初态，能量只在光场与光场之间转移。初态，能量只在光场与光场之间转移。初态，能量只在光场与光场之间转移。一些重要的三阶非线性光学效应：一些重要的三阶非线性光学效应：一些重要的三阶非线性光学效应：一些重要的三阶非线性光学效应：l l 三倍频三倍频三倍频三倍频(THG)(THG)。l l 光感应折射率改变及其相关效应（自聚焦、光光感应折射率改变及其相关效应（自聚焦、光光感应折射率改变及其相关效应（自聚焦、光光感应折射率改变及其相关效应（自聚焦、光 Kerr Kerr效应等）。效应等）。效应等）。效应等）。l l 四波混频四波混频四波混频四波混频(FWM)(FWM)。l l 相干反斯托克斯拉曼散射相干反斯托克斯拉曼散射相干反斯托克斯拉曼散射相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)(CARS)。分类：分类：l 受激拉曼散射受激拉曼散射受激拉曼散射受激拉曼散射(SRS)(SRS)、受激布里渊散射受激布里渊散射受激布里渊散射受激布里渊散射(SBS)(SBS)。l l 双光子吸收双光子吸收双光子吸收双光子吸收(TPA)(TPA)。l l 饱和吸收饱和吸收饱和吸收饱和吸收(SA)(SA)。2 2、非参量过程、非参量过程、非参量过程、非参量过程-介质在与光场相互作用后的终态与初态不同了，发生介质在与光场相互作用后的终态与初态不同了，发生介质在与光场相互作用后的终态与初态不同了，发生介质在与光场相互作用后的终态与初态不同了，发生了光场与介了光场与介了光场与介了光场与介 质间的能量转移。质间的能量转移。质间的能量转移。质间的能量转移。分类：分类：4.1 4.1 三次谐波三次谐波 图图3-9 3-9 四波混频过程的显子跃迁图解四波混频过程的显子跃迁图解(a)(a)三次谐波，三次谐波，(b)(b)四波和频，四波和频，(c)(c)和和(d)(d)光子参量作用光子参量作用物理过程物理过程物理过程物理过程4.1 4.1 三次谐波三次谐波无论是中心对称或各向同性介质，均可能存在无论是中心对称或各向同性介质，均可能存在无论是中心对称或各向同性介质，均可能存在无论是中心对称或各向同性介质，均可能存在的三次谐波，来源于的三次谐波，来源于的三次谐波，来源于的三次谐波，来源于的三阶极化。的三阶极化。的三阶极化。的三阶极化。设入射光场为沿设入射光场为沿设入射光场为沿设入射光场为沿Z Z轴传播，频率为轴传播，频率为轴传播，频率为轴传播，频率为的单色平面的单色平面的单色平面的单色平面 波：波：波：波：三次谐波场强为：三次谐波场强为：三次谐波场强为：三次谐波场强为：对耦合波方程作慢变振幅近似对耦合波方程作慢变振幅近似对耦合波方程作慢变振幅近似对耦合波方程作慢变振幅近似 ,耦合波方程求解：耦合波方程求解：耦合波方程求解：耦合波方程求解：则耦合波方程可简化为：将 （为 方向的单位矢量）代入(6.1-1a)得将 写成 ，则令 得为简便起见，做小信号近似 (即 波损耗很小)得 三次谐波三次谐波 三次谐波三次谐波当 时：直接用三阶非线性效应得到直接用三阶非线性效应得到直接用三阶非线性效应得到直接用三阶非线性效应得到n()n(3)相位匹配条件：OOO e 三次谐波三次谐波v 先先先先通过二倍频再通过混频，得到三倍频。通过二倍频再通过混频，得到三倍频。通过二倍频再通过混频，得到三倍频。通过二倍频再通过混频，得到三倍频。/2xyxyzze(2)o()/223三次谐波三次谐波v 先先先先通过二倍频再通过混频，得到三倍频。通过二倍频再通过混频，得到三倍频。通过二倍频再通过混频，得到三倍频。通过二倍频再通过混频，得到三倍频。三次谐波三次谐波oe-en(2)n()n(3)no(2)ne()e()o(2)-e(3)v 先先先先通过二倍频再通过混频，得到三倍频。通过二倍频再通过混频，得到三倍频。通过二倍频再通过混频，得到三倍频。通过二倍频再通过混频，得到三倍频。三次谐波三次谐波 I.I.I.I.晶体：晶体：晶体：晶体：（1 1 1 1）晶体中的激光损伤强度阈值较低，无法使用高强度的入射激光。）晶体中的激光损伤强度阈值较低，无法使用高强度的入射激光。）晶体中的激光损伤强度阈值较低，无法使用高强度的入射激光。）晶体中的激光损伤强度阈值较低，无法使用高强度的入射激光。（2 2 2 2）晶体中的双折射特性难以实现三次谐波所要求的位相匹配。）晶体中的双折射特性难以实现三次谐波所要求的位相匹配。）晶体中的双折射特性难以实现三次谐波所要求的位相匹配。）晶体中的双折射特性难以实现三次谐波所要求的位相匹配。所以，一般难以在晶体中直接实现三次谐波所以，一般难以在晶体中直接实现三次谐波所以，一般难以在晶体中直接实现三次谐波所以，一般难以在晶体中直接实现三次谐波(THG)(THG)，方解石直接实现，方解石直接实现，方解石直接实现，方解石直接实现THGTHG相位匹配的晶体。相位匹配的晶体。相位匹配的晶体。相位匹配的晶体。目前实验结果：在目前实验结果：在目前实验结果：在目前实验结果：在4mm4mm长方解石晶体中以长方解石晶体中以长方解石晶体中以长方解石晶体中以 的转换效率得到了的转换效率得到了的转换效率得到了的转换效率得到了三次谐波输出。三次谐波输出。三次谐波输出。三次谐波输出。（3 3）对紫外光吸收较强对紫外光吸收较强对紫外光吸收较强对紫外光吸收较强三次谐波三次谐波实现三次谐波的介质实现三次谐波的介质实现三次谐波的介质实现三次谐波的介质实现三次谐波的困难实现三次谐波的困难实现三次谐波的困难实现三次谐波的困难 II.II.气体、原子蒸汽（惰性气体气体、原子蒸汽（惰性气体气体、原子蒸汽（惰性气体气体、原子蒸汽（惰性气体He,Xe,Kr He,Xe,Kr 等；碱金属、碱土金等；碱金属、碱土金等；碱金属、碱土金等；碱金属、碱土金属蒸汽属蒸汽属蒸汽属蒸汽Na,Rb,Cs,Ti,Ca,HgNa,Rb,Cs,Ti,Ca,Hg等）等）等）等）（1 1）尖锐的吸收线）尖锐的吸收线）尖锐的吸收线）尖锐的吸收线-共振增强效应显著。共振增强效应显著。共振增强效应显著。共振增强效应显著。（2 2）激光损伤强度阈值比晶体中高几个数量级，）激光损伤强度阈值比晶体中高几个数量级，）激光损伤强度阈值比晶体中高几个数量级，）激光损伤强度阈值比晶体中高几个数量级，可以采用高强度的入射激光场。可以采用高强度的入射激光场。可以采用高强度的入射激光场。可以采用高强度的入射激光场。（3 3）气体大多有很宽的透明范围（）气体大多有很宽的透明范围（）气体大多有很宽的透明范围（）气体大多有很宽的透明范围（20nm20nm可见、红外区）可见、红外区）可见、红外区）可见、红外区）所以，在高强度激光作用下，气体中的三阶极化强度可以和所以，在高强度激光作用下，气体中的三阶极化强度可以和所以，在高强度激光作用下，气体中的三阶极化强度可以和所以，在高强度激光作用下，气体中的三阶极化强度可以和晶体中的二阶极化强度相比拟，特别适合用来产生晶体中的二阶极化强度相比拟，特别适合用来产生晶体中的二阶极化强度相比拟，特别适合用来产生晶体中的二阶极化强度相比拟，特别适合用来产生XUV(20nm100nm)XUV(20nm100nm)和和和和VUV(100nm200nm)VUV(100nm200nm)波段的相干辐射。波段的相干辐射。波段的相干辐射。波段的相干辐射。三次谐波三次谐波实验结果：实验结果：（1）30ps、300MW、1064nm基频光；长度基频光；长度50cm、Rb(3Torr):Xe(2000Torr)样品；输出样品；输出354.7nm三次谐波，转换三次谐波，转换效率效率10%（2）532nm基频光，样品为基频光，样品为Cd:Ar混合气体，产生混合气体，产生177.3nm三三次谐波输出。次谐波输出。(3)354nm基频光，样品为基频光，样品为Xe:Ar混合气体，产生混合气体，产生118.2nm三三次谐波输出，转换效率最大为次谐波输出，转换效率最大为0.3%三次谐波三次谐波3 3、的表示式及其共振增强的表示式及其共振增强的表示式及其共振增强的表示式及其共振增强 设气体原子浓度为设气体原子浓度为设气体原子浓度为设气体原子浓度为N N，由非线性极化率的微观表达式及费曼，由非线性极化率的微观表达式及费曼，由非线性极化率的微观表达式及费曼，由非线性极化率的微观表达式及费曼图形技术可计算得：图形技术可计算得：图形技术可计算得：图形技术可计算得：三次谐波三次谐波其中其中其中其中上式是在忽略了衰减常数上式是在忽略了衰减常数上式是在忽略了衰减常数上式是在忽略了衰减常数 (反映反映反映反映 间能级跃迁的线宽的阻尼间能级跃迁的线宽的阻尼间能级跃迁的线宽的阻尼间能级跃迁的线宽的阻尼因子）后简化得到的，式因子）后简化得到的，式因子）后简化得到的，式因子）后简化得到的，式(6.1-3)(6.1-3)中：中：中：中：三次谐波三次谐波讨论：讨论：讨论：讨论：（1 1）调谐）调谐）调谐）调谐 ，对应的项分母，对应的项分母，对应的项分母，对应的项分母 变得很小，于是该项变得很大，远大于其他项，变得很小，于是该项变得很大，远大于其他项，变得很小，于是该项变得很大，远大于其他项，变得很小，于是该项变得很大，远大于其他项，这种致使这种致使这种致使这种致使 增大的效应称作共振增强效应。增大的效应称作共振增强效应。增大的效应称作共振增强效应。增大的效应称作共振增强效应。（2 2）两能级间必须是允许跃迁的，而且要注两能级间必须是允许跃迁的，而且要注两能级间必须是允许跃迁的，而且要注两能级间必须是允许跃迁的，而且要注 意符合跃迁选择定则，否则会因为相应的跃迁意符合跃迁选择定则，否则会因为相应的跃迁意符合跃迁选择定则，否则会因为相应的跃迁意符合跃迁选择定则，否则会因为相应的跃迁 几率为零（分子为零）而导致相应项也为零。几率为零（分子为零）而导致相应项也为零。几率为零（分子为零）而导致相应项也为零。几率为零（分子为零）而导致相应项也为零。例如，对于例如，对于例如，对于例如，对于NaNa原子原子原子原子 （3 3）在三次谐波的共振增强中，最好是利用双光子）在三次谐波的共振增强中，最好是利用双光子）在三次谐波的共振增强中，最好是利用双光子）在三次谐波的共振增强中，最好是利用双光子 共振，这样不会使入射的共振，这样不会使入射的共振，这样不会使入射的共振，这样不会使入射的 场和产生的场和产生的场和产生的场和产生的 信信信信 号场有严重的吸收，又能大大增强号场有严重的吸收，又能大大增强号场有严重的吸收，又能大大增强号场有严重的吸收，又能大大增强 值。值。值。值。三次谐波三次谐波 双光子共振增强实验结果：双光子共振增强实验结果：双光子共振增强实验结果：双光子共振增强实验结果：入射入射入射入射 场均为场均为场均为场均为600nm600nm波长激光，波长激光，波长激光，波长激光，与与与与 共振；共振；共振；共振；在在在在NaNa原子蒸汽中填充原子蒸汽中填充原子蒸汽中填充原子蒸汽中填充XeXe气体，实现气体，实现气体，实现气体，实现 相位匹配；相位匹配；相位匹配；相位匹配；当输入激光功率为当输入激光功率为当输入激光功率为当输入激光功率为100mW100mW，脉冲宽度为，脉冲宽度为，脉冲宽度为，脉冲宽度为12ps12ps时，时，时，时，得到得到得到得到200nm200nm处的处的处的处的THGTHG输出，效率接近千分之一。输出，效率接近千分之一。输出，效率接近千分之一。输出，效率接近千分之一。（4 4）共振增强后的）共振增强后的）共振增强后的）共振增强后的 大小估算：大小估算：大小估算：大小估算：入射入射入射入射 场：场：场：场：1.06um1.06um，与与与与 相差约几百相差约几百相差约几百相差约几百 近共振。近共振。近共振。近共振。Na Na蒸汽浓度：蒸汽浓度：蒸汽浓度：蒸汽浓度：入射光强：入射光强：入射光强：入射光强：三次谐波三次谐波Fig 6.1a 钠原子能级结构图三次谐波三次谐波Fig 6.1b 钠的三阶非线性极化率 对基波波长的关系曲线。三次谐波三次谐波 而在而在而在而在KDPKDP晶体的倍频效应中晶体的倍频效应中晶体的倍频效应中晶体的倍频效应中 相比之下，相比之下，相比之下，相比之下，NaNa蒸汽中的三次谐波也并不难观察到。蒸汽中的三次谐波也并不难观察到。蒸汽中的三次谐波也并不难观察到。蒸汽中的三次谐波也并不难观察到。4 4、三次谐波的相位匹配、三次谐波的相位匹配、三次谐波的相位匹配、三次谐波的相位匹配 由于气体是各向同性的，不能利用双折射来实现上面的相位由于气体是各向同性的，不能利用双折射来实现上面的相位由于气体是各向同性的，不能利用双折射来实现上面的相位由于气体是各向同性的，不能利用双折射来实现上面的相位匹配条件。而需要利用金属蒸汽的反常色散频段，充以适当匹配条件。而需要利用金属蒸汽的反常色散频段，充以适当匹配条件。而需要利用金属蒸汽的反常色散频段，充以适当匹配条件。而需要利用金属蒸汽的反常色散频段，充以适当比例的具有正常色散的缓冲气体（例如比例的具有正常色散的缓冲气体（例如比例的具有正常色散的缓冲气体（例如比例的具有正常色散的缓冲气体（例如Xe)Xe)，从而实现：，从而实现：，从而实现：，从而实现：三次谐波三次谐波Fig 6.2 (a)RbFig 6.2 (a)Rb和和和和XeXe的折射率对波长的关系曲线的折射率对波长的关系曲线的折射率对波长的关系曲线的折射率对波长的关系曲线（b b）相位匹配的三次谐波产生所要求的）相位匹配的三次谐波产生所要求的）相位匹配的三次谐波产生所要求的）相位匹配的三次谐波产生所要求的XeXe原子数对碱金属原子数的比值与基原子数对碱金属原子数的比值与基原子数对碱金属原子数的比值与基原子数对碱金属原子数的比值与基波波长的关系曲线。波波长的关系曲线。波波长的关系曲线。波波长的关系曲线。三次谐波三次谐波 用填充缓冲气体的方法进行相位匹配的优点是不存在用填充缓冲气体的方法进行相位匹配的优点是不存在用填充缓冲气体的方法进行相位匹配的优点是不存在用填充缓冲气体的方法进行相位匹配的优点是不存在WalkoffWalkoff效应，光与介质相互作用区可以保持很长的长度效应，光与介质相互作用区可以保持很长的长度效应，光与介质相互作用区可以保持很长的长度效应，光与介质相互作用区可以保持很长的长度（几十（几十（几十（几十cmcm），从而大大提高转换效率。），从而大大提高转换效率。），从而大大提高转换效率。），从而大大提高转换效率。三次谐波三次谐波4.2 4.2 四波混频及红外、紫外调谐激光的产生四波混频及红外、紫外调谐激光的产生1 1、四波混频耦合方程求解、四波混频耦合方程求解、四波混频耦合方程求解、四波混频耦合方程求解 1 1、四波混频耦合方程求解、四波混频耦合方程求解、四波混频耦合方程求解、四波混频耦合方程求解 讨论讨论讨论讨论:（1 1）四波混频的相位匹配条件）四波混频的相位匹配条件）四波混频的相位匹配条件）四波混频的相位匹配条件 一般也是通一般也是通一般也是通一般也是通 过正、反常色散气体按比例混合而实现的。过正、反常色散气体按比例混合而实现的。过正、反常色散气体按比例混合而实现的。过正、反常色散气体按比例混合而实现的。（2 2）四波混频由于有三个频率四波混频由于有三个频率四波混频由于有三个频率四波混频由于有三个频率 ，所以往，所以往，所以往，所以往 往可以实现双重或者三重共振增强。往可以实现双重或者三重共振增强。往可以实现双重或者三重共振增强。往可以实现双重或者三重共振增强。Fig6.3(b)Fig6.3(b)中即为实现三重共振增强的方案，中即为实现三重共振增强的方案，中即为实现三重共振增强的方案，中即为实现三重共振增强的方案，其中：其中：其中：其中：四波混频四波混频四波混频四波混频四波混频四波混频四波混频四波混频 （3 3 3 3）四波混频可用于实现可调谐红外激光：）四波混频可用于实现可调谐红外激光：）四波混频可用于实现可调谐红外激光：）四波混频可用于实现可调谐红外激光：四波混频四波混频四波混频四波混频四波混频四波混频四波混频四波混频四波混频四波混频四波混频四波混频图图四波和频系统实验装置示意图四波和频系统实验装置示意图四波混频四波混频四波混频四波混频实验装置实验装置实验装置实验装置结束语结束语谢谢大家聆听！谢谢大家聆听！35