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第九章 固体中的光吸收当光通过固体材料时,由于光与固体中电子、原子(离子)间的相互作用,可以发生光的吸收研究固体中的光吸收,可直接获得有关电子能带结构、杂质缺陷态、原子的振动等多方面的信息1感谢下载第九章 固体中的光吸收当光通过固体材料时,由于光与固体9-1 固体光学常数间的基本关系当光照射到固体表面时,部分光被反射,若入射光强为 J0,反射光强为 J反 时,则有当光进入固体以后,由于可能被反射,光强随进入固体材料的深度 x 而衰减其随的依赖关系()称为吸收谱反射系数反射系数对频率的依赖关系 R()称为反射谱为吸收系数2感谢下载9-1 固体光学常数间的基本关系当光照射到固体表面时,从理论上可以计算吸收系数(在一定的模型近似下)因此通常是进行表面反射系数的测量,最简单的是测量垂直入射的反射系数,这就需要找到反射系数 R 与吸收过程之间的联系,以便进行实验与理论之间的比较这种方法看起来不直接,但实际上却起了很大作用原则上可以从光波通过薄膜样品的衰减情况测量出吸收系数。但是在很多情况下,由于吸收系数很大,而使衰减长度很小(例如 0.1),样品制备相当困难3感谢下载从理论上可以计算吸收系数(在一定的模型近似下)因此通常是进行一、光吸收的描述复数介电常数电磁波在介质中传播,当需要考虑吸收的影响时,介电常数要用复数来描述。引入其中 1()为实部,2()为虚部。电场为表示电磁波沿 x 方向传播,E 与传播方向垂直4感谢下载一、光吸收的描述复数介电常数电磁波在介质中传播,当需在介质中 D=0E+P,D 为电位移矢量,P 为极化强度。且有 D=()0E,所以P 随时间的变化,反映电荷位移随时间的变化,有j 为电流密度,代入前式中5感谢下载在介质中 D=0E+P,D 为电位移矢量,上式表明在介质吸收中,电流 j 分为两部分,一部分与 E 位相差 90,称为极化电流,一部分与电场同位相,称为传导电流对于极化电流,电流与电场位相差 90,在一个周期中平均的结果,电场作功为零,因而不消耗电磁场的能量而传导电流部分则不然,它具有欧姆定律的形式 j=E,其中=2()0,单位时间消耗能量E26感谢下载上式表明在介质吸收中,电流 j 分为两部分,对于极化电所以,2()与吸收功率之间存在着内在联系。如果从微观理论模型出发,计算出光吸收功率就可以得到 2()的理论值电磁场所消耗的能量正是介质所吸收的能量,即单位时间吸收能量 2()0 7感谢下载所以,2()与吸收功率之间存在着内在联系。如果从微二、光学系数在吸收介质中,折射率 n 应被复数 n+ik 所替代由于光强正比于 E2,所以光强按 e(2kx/c)衰减电磁波在介质中传播,光速是 c/n,其中 n=为折射率,即=cq/n8感谢下载二、光学系数在吸收介质中,折射率 n 应被复数 n+利用复折射率与复介电常数之间的关系可得可以用 1,2 描述固体的光学性质,也可以用 n,k 描述固体的光学性质,二者是等价的9感谢下载利用复折射率与复介电常数之间的关系可得可以用 1,2 实际上还要利用 Kramers-Krnig 关系,由 2()计算出 1()其中 p 为主值积分 同理,在光学常数 n()和 k()之间,也存在有类似的 Kramers-Krnig 关系10感谢下载实际上还要利用 Kramers-Krnig 关系,由 可看出吸收系数为由11感谢下载可看出吸收系数为由11感谢下载三、反射系数在电磁波垂直入射时,反射波与入射波的振幅比为其中 E入和 E反 分别为入射与反射电磁波的电场分量的振幅,为反射过程的位相变化。由电磁学理论可知12感谢下载三、反射系数在电磁波垂直入射时,反射波与入射波的振幅比为可得反射系数可见,只需测得 R 和,就能定出光学系数,但实际上测量 是很困难的,通常也是利用 R 和 间的类似 Kramers-Krnig 关系,由测量的 R()值来推算():13感谢下载可得反射系数可见,只需测得 R 和,就能定出光学系因此,从实验测出 R(),利用上式就能算出(),就可推算出 n()和 k(),随即可得 1()和 2()从而可以和理论进行对比当然,也可以首先从理论上计算出 2(),利用 Kramers-Krnig 关系得出 1(),然后推算出 n()和 k(),随即可得 R(),与实验测得的值比较14感谢下载因此,从实验测出 R(),利用上式就能算出()在没有吸收时(k=0),也会发生反射,有例如锗,n4,在弱吸收区的反射率也有 R=0.3636可以看到当吸收系数很大,若 kn,这时 R1,即入射光几乎完全被反射。因此,如果一种固体强烈地吸收某一光谱范围的光,它就能有效地反射在同一光谱范围内的光15感谢下载在没有吸收时(k=0),也会发生反射,有例如锗,如果一种固体强烈地吸收某一光谱范围的光,它就能有效地_在同一光谱范围内的光。反射16感谢下载如果一种固体强烈地吸收某一光谱范围的光,它就能有效地_9-2 固体中的光吸收过程对固体中各种可能的光吸收过程做一简要的说明在图中画出了一个假想的半导体吸收光谱17感谢下载9-2 固体中的光吸收过程对固体中各种可能的光吸收过程本征吸收区对应于价带电子吸收光子跃迁至导带,产生电子空穴对本征吸收区由于各类材料能带结构的差别,它可以处于紫外、可见光以至近红外光区。它的特点是吸收系数很高,可达 105106 cm118感谢下载本征吸收区对应于价带电子吸收光子跃迁至导带,产生电子本征吸收边在它的低能量一端,吸收系数下降很快,这就是本征吸收边,它的能量位置与带隙宽度相对应在吸收边附近,有时可以观察到光谱的精细结构,它是与激子吸收相联系,特别是在离子晶体中尤为显著19感谢下载本征吸收边在它的低能量一端,吸收系数下降很快,这就自由载流子吸收当波长增加到超出本征吸收边以后,吸收系数又开始缓慢地上升,这时由于导带中的电子和价带中的空穴带内跃迁所引起的,称为自由载流子吸收20感谢下载自由载流子吸收当波长增加到超出本征吸收边以后,吸收系数又开自由载流子吸收可以扩展到整个红外波段和微波波段,吸收系数大小与载流子浓度有关对于金属,由于载流子浓度很高,载流子吸收甚至可以掩盖所有其它吸收光谱的特征21感谢下载自由载流子吸收可以扩展到整个红外波段和微波波段,吸收系数晶格吸收在红外区,存在有与晶格振动相联系的新的吸收峰,特别是在离子晶体中,吸收系数可达 105 cm122感谢下载晶格吸收在红外区,存在有与晶格振动相联系的新的吸收峰,杂质吸收半导体中浅能级(约0.01eV)杂质电子跃迁相联系的吸收过程,这种杂质吸收只能在较低的温度下才能被观察到23感谢下载杂质吸收半导体中浅能级(约0.01eV)杂质电子跃迁相联系磁吸收示意地画出了与磁性有关的吸收过程和回旋共振吸收。与磁有关的吸收,可以是电子自旋反转,自旋波量子的激发等等24感谢下载磁吸收示意地画出了与磁性有关的吸收过程和回旋共振吸收。与磁有9-3 半导体的带间光吸收半导体的带间吸收是指价带|v,k 状态的电子在光的作用下跃迁到导带的|c,k 状态。分为直接跃迁和间接跃迁,这里讨论直接跃迁很容易写出跃迁几率。有磁场时电子的哈密顿量为略去 A 的平方项,可得微扰哈密顿量25感谢下载9-3 半导体的带间光吸收半导体的带间吸收是指价带|v其中 A 为描述电磁波的矢量势引入矢量势后,电场强度和磁场强度可以表示为在微扰哈密顿量作用下的跃迁几率为26感谢下载其中 A 为描述电磁波的矢量势引入矢量势后,电场强度和磁矩阵元 为如下布洛赫函数之间的积分可仿照讨论电子声子相互作用矩阵元的方法证明矩阵元只有在 k-k-q=Gn 时才不为零,光子的 q 值很小,可忽略考虑 k k=0 的竖直跃迁,矩阵元可以简写成式中 A0=A0s,s 为 A0 方向单位矢量27感谢下载矩阵元 为如下布洛赫函数之间对所有价带电子相加计算出吸收功率Wdk/(2)3 表示单位体积、单位时间内吸收能量为 光子的总的跃迁次数,前面因子 2 是考虑自旋的结果,再乘以 即为吸收功率将前几式代入,有28感谢下载对所有价带电子相加计算出吸收功率Wdk/(2)3 表示单从介质吸收的观点已知利用得同时有带入后比较可得29感谢下载从介质吸收的观点已知利用得同时有带入后比较可得29感谢下载实验上通常测量的是反射谱 R().2()与 R()之间存在着相互联系,经过变换可以进行理论和实验的比较30感谢下载实验上通常测量的是反射谱 R().2()与 R实线是从实验上得到的反射系数推算出来的,虚线是根据能带理论计算出来的,二者大体上是相符的31感谢下载实线是从实验上得到的反射系数推算出来的,虚线是根据能带理论2()的谱线形状很大程度上取决于联合态密度,定义其中 Ecv(k)=Ec(k)-Ev(k),根据有它具有态密度的意义,联系着价带和导带,称联合态密度32感谢下载2()的谱线形状很大程度上取决于联合态密度,定义其2()的表达式中,矩阵|S Mcv(k)|随 k 变化是缓慢的,可近似视为常数,提到积分号外,因而有满足|kEcv(k)|=0 的 k 点,是联合密度的奇点,微商出现某种典型的不连续性。有两种情况确定奇点位置为分析能带提供了重要依据33感谢下载2()的表达式中,矩阵|S Mcv(k)|随 34感谢下载34感谢下载9-4 激子光吸收这里所指的是价带中的电子吸收光子而形成一个“激子”的过程,“激子”最早由 Frenkel 在理论上提出本征吸收中价带中电子吸收光子跃迁到导带,形成电子、空穴对,电子和空穴的运动是自由的但实际上,电子和空穴由于它们之间的库仑相互作用有可能结合在束缚状态中,电子和空穴所形成的这种相互束缚的状态便是激子激子光吸收过程所需要光子的能量比本征吸收要小35感谢下载9-4 激子光吸收这里所指的是价带中的电子吸收光子而形成激子实际上是固体中电子系统的一种激发态。激子态有两种典型的情况一类是电子与空穴之间的束缚比较弱,表现在束缚能小,电子与空穴之间的平均距离远大于原子间距,这种情况称为弱束缚激子,或 Wannier 激子反之是另一类,称为紧束缚激子,或 Frenkel 激子大多数半导体材料中的激子属弱束缚激子,而离子晶体中的激子多属于紧束缚激子36感谢下载激子实际上是固体中电子系统的一种激发态。激子态有两种典型的情对于弱束缚激子,可以用有效质量近似的方法进行讨论。设想导带底和价带顶都是在 k=0,用 me*和 mh*分别表示它们的各向同性的有效质量,有效哈密顿量为包络函数应具有 F(r)eikR 的形式,F(r)满足方程37感谢下载对于弱束缚激子,可以用有效质量近似的方法进行讨论。设想总能量是第一项表示质心的平动能,第二项表示电子空穴之间相互作用的束缚能与氢原子情况相比,能量减小*/m0-2 倍,在半导体材料中,束缚能大约在 0.01eV38感谢下载总能量是第一项表示质心的平动能,第二项表示电子空穴之间相电子与空穴之间的有效玻尔半径增大(m/m*)倍,大约在几十埃几百埃。除非在很低的温度,激子态是完全电离的激子光吸收,对应着在光作用下电子从基态到激子激发态之间的跃迁。跃迁中的能量和准动量守恒关系为这里 k 是与激子质心运动相对应的波矢量,由于 q 小一系列分裂的谱线39感谢下载电子与空穴之间的有效玻尔半径增大(m/m*)倍,由类氢模型所得结果与实验符合得很好。没有 n=1 的吸收谱线,这是由于对应的跃迁是禁戒的40感谢下载由类氢模型所得结果与实验符合得很好。没有 n=1 的吸收对于典型的离子晶体,有效质量 m*很大,介电常数 不是很大,用前式估计,束缚能在 1eV 数量级,有效玻尔半径接近原子间的距离这时电子空穴之间的库仑相互作用变得比较复杂。介电常数是介质的宏观参量,在这种情况下库仑作用不能写成 q2/40r 的形式紧束缚激子激发借助于相邻原子之间的耦合,可以从一个原子转到另一个原子,也就是说这种激发在晶体中可以以波的形式传播利用紧束缚近似方法可以求出激子的能带41感谢下载对于典型的离子晶体,有效质量 m*很大,介电常数 当光子能量超过 7.8eV 时可观察到光电导现象,可认为它相应于带隙宽度的值,6.8eV、7.4eV处有激子吸收线42感谢下载当光子能量超过 7.8eV 时可观察到光电导现象,可认为
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