碳素纤维在水处理中应用研究进展

1炭素纤维在水处理中应用研究进展姚理为1,2，余辉：田学达基金项目：国家水体污染控制与治理重大专项(2008ZX07101-001 )作者简介：姚理为(1987-)，男，湖南岳阳人，硕士研究生，水环境治理与生态修复研究，yaoliwei0125. *责任作者，余辉(1963-)，女，湖南永州人，研究员，博士，主要从事湖泊环境研究，yuhui1中国环境科学研究院湖泊生态环境创新基地，北京1000122湘潭大学化工学院，湖南湘潭411105摘要：炭素纤维又碳纤维（Carbon Fiber ,简称CF）是一种碳含量超过 90%的无机高分子纤维，它以聚丙烯 腈基（PAN ）纤维、粘胶纤维、沥青纤维、酚醛纤维等原丝经过预氧化、碳化、石墨化等高温固相反应制 备而成。由于其石墨微晶结构，因而具有低密度、高强度、耐高温、抗腐蚀、且具有纤维的柔韧性，在机 械、建筑、材料领域应用相当广泛。由于其还特有的吸附性、生物亲和性等特点，现在在环境领域应用越 来越被重视。本文介绍炭素纤维的基本结构与性能特征，综述其在水质净化、废水处理、生态修复等水处 理领域的应用；提岀炭素纤维在水处理应用领域的一些问题，并指岀其主要发展方向。关键词：炭素纤维，水质净化，废水处理，生态修复，进展Progresses in applied research on carb on fiber in water treatme ntYAO Li-wei，YU Hui，TIAN Xue-da1 College of Chemical Engineering, Xiangtan University, Xiangtan, 411106, China2 Research Center of Lake Environment, Chinese Research Academy of Environmental Science , Beijing 100012, ChinaAbstract: Carbon fiber is an inorganic polymer fiber what content 90 percent of carbon. The raw material of carbon fiber are polyacrylonitrile（PAN） fibers, cellulose fibers, phenolic resin fibers or pitch fibers, and cloths or felts made from them. They are pre-oxidated, carbonized and activated at a high temperature in an atmosphere of steam or carbon dioxide. As the inner crystallite structure like graphite, carbon fiber has low density, high strength, high temperature resistance, corrosion resistance and has a flexible capability. It is widely used in machinery, construction and material field. The basic structure of carbon fiber and performance characteristics were described in this article. The application of water purification, wastewater treatment and ecological restoration were summarized. The problems and the main development direction of carbon fiber in water treatment applications were putted out in this paper.Keywords: carbon fiber; water purification; wastewater treatment; ecological restoration; progress、尸-、-刖言水资源是人类最宝贵的自然资源之一，水资源关系着国民经济的发展和人民 的日常生活。我国是一个水资源比较匮乏的国家，随着工农业的发展，大部分水体都遭到不同程度的污染。据调查：太湖、淮河、黄河流域均有70%以上的河流 受到不同程度的污染；全国90%的城市水域受到污染，1/4的人口饮用水不符合 卫生标准。当前水污染治理已经在政府和企业各部门中得到重视，人们的环境 理念也在不断增强，水处理技术也在不断发展与完善。目前水处理技术主要有物理法、化学法、生物法等，几种方法的联合处理以 及工艺组合在水处理中已经得到广泛应用，如O3/AC水处理净化工艺2-3。活性炭水处理技术在饮用水净化中已经工业化，而生物膜技术在废水处理和水质净化方面显现出很多优点。目前将物理吸附与生物膜处理结合起来，寻找合适的生物载体材料，利用微生物处理水成为研究的一个热点4-5。生物接触氧化法兼有活性污泥法与生物膜法的特点，生物接触氧化法的核心部分是生物填料，而炭素纤 维可以作为一种优异的生物填料。碳素纤维因其特有的一些性质，如机械强度高、 微孔多比表面积大、吸附量大、吸附脱附快、生物亲和性强等，在水处理方面应 用具有很大的优势，因而得到广泛的应用 。国内外对炭素纤维进行改性回首或 处理重金属、有机物废水的研究较多，日本利用炭素纤维作为生态草，通过搭建 人工藻场，对流域水体进行治理和生态修复，已取得一系列成果。本文综合参考近些年国外对于炭素纤维对各种污染物的吸附处理以及各种 改性研究，特别是应用于重金属的去除；以及最近国内对 BACF的研究，利用 碳素纤维生物处理废水的机制与研究；特别参考了小岛教授关于利用炭素纤维构 建人工藻场修复整个水生态环境的研究和京阳环保公司的工程案例。在整合以上资料的基础上，对炭素纤维应用于水处理的研究进行总结。1基本结构与性能特征炭素纤维主要是由碳元素组成的一种特种纤维。将炭素纤维进行高温碳化、 活化与表面改性就得到活性炭纤维(Activated Carbon Fiber ,ACF)，ACF再经过微 生物固着化得到生物活性炭纤维 (Biological Activated Carbon Fiber ,BACF)。活性 炭纤维是20世纪70年代后期发展起来的高效吸附材料和环保工程材料，目前在化工、环境、医药领域中广泛用于脱色、除臭、精制、分离、溶剂回收、废气废水处理、催化剂载体以及填料等。1.1结构炭素纤维的细孔结构不同于活性炭，炭素纤维微孔丰富且孔径分布集中（0.52nm）,微孔体积占总体积的90%左右，比表面积大。炭素纤维和 GAC在 表面形态，孔结构等方面存在很大差异，其结构模型（图一）可说明其吸附差异 原因。纤维表面炭素纤维结构模型GAC躺模型图一 CF与GAC结构模型Fig.1. The structure model of CF and GAC炭素纤维的微孔直接分布在纤维的表面，因而吸附质扩散的路径短，吸附和脱附的速率快时间短，而活性炭要经过大孔中孔微孔， 路径长时间长。活性炭比 表面积一般为8001000m2/g，而炭素纤维可以达到10003000m2/g，故其吸附量 比活性炭要高。活性炭素纤维可以改变其表面孔结构以及表面化学性质来改善吸 附性能。Kaneko9-10对ACF进行了大量研究，通过各种改性处理方法来改善 ACF 的吸附性能。ACF表面有不同的官能团，对某些特殊的吸附质除了吸附能力还 有催化特性和氧化还原能力11。1.2性能特征炭素纤维特有的结构特点，作为吸附材料具有优异的吸附特性；同时炭素纤 维与微生物具有良好的相容性，生物亲和性强，可以作为理想的生物载体来处理 水。其性能特征主要表现在：（1）比表面积大，吸附容量高。炭素纤维微孔丰富且直接暴露与纤维表面， 吸附强，比表面积大，吸附容量高。（2）吸附脱附速度快，容易再生。炭素纤维为纤维丝状，大量都是微孔，吸附脱附快，再生方便。（3）生物相容性好，亲和性强。炭素纤维在水体中能为各类微生物、藻类、微型动物的生长繁殖提供良好的着生、附着、穴居条件，能形成具有很强净化活性功能的生物膜。（4）材料特性：耐久、耐高温、耐腐蚀；机械性能好，可以根据需要加工 成各种形状。2实际应用2.1水质净化目前，国内对炭素纤维在水质净化方向的应用主要饮用水净化、重金属去除、湖泊河流水质修复与净化等。国内在应用水净化方面应用相对较多，由于对低污染物去除效果好且能增加杀菌功能，饮用水净化后效果比能满足饮用要求。对重金属去除相对别的方法处理成本较高，国外应用研究较多。 利用生物活性碳纤维对河流与湖泊净化处理应用较少，但其潜力比较大。2.1.1饮用水净化ACF对水质浑浊有明显的澄清作用，可以除去水中的异臭；对氰、氯、氟、 酚等有机化合物去除率达90%以上，对细菌有极好的过滤效果，如大肠杆菌去除 率达90%以上；尤其是对低浓度污染物具有很好的吸附去除效果，对于痕量级污染物仍保持很高的吸附量12。法国的C.Brasqust13】等人详细地研究了活性炭素 纤维对水中微量酚的吸附情况，并与活性碳的作用对照，研究表明，不论是静态 中还是动态中，活性炭纤维对微量污染物吸附速率和选择性都优于活性炭。用氯气处理水中残留氯以及残留氯与水中微量有机物反应生成的有机氯化合物等二 次污染物可以用ACF有效的去除。Yu14等运用ACF能有效的去除地下水中致 癌物质-挥发性有机氯溶剂（如 TCE、PCE等）。载银ACF可有效的杀灭水中 的微生物，抑制微生物在 ACF表面繁殖，具有吸附和灭菌的双重功能15-17。中 山大学陈水挟18等研究发现：载银ACF对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌均有很强 的杀灭能力。另有杀菌实验表明，载银ACF和载碘ACF在动态条件下对大肠杆 菌、金黄色葡萄球菌、白色念珠菌、枯草杆菌等杀灭率可达100%，原因是ACF与细菌、微生物体内的蛋白质直接作用19。由于ACF在对有机污染物、细菌都 有很好的去除效果，因此利用 ACF在大型水净化池到小型家用净化器都得到发 展。日本已经用ACF来制作小型家用净水器以及制超纯水仪器。2.1.2重金属的去除ACF上某些极性官能团是金属离子的吸附活性位，通过控制 ACF表面官能 团的数量与种类，可以提高对溶液中金属离子的吸附，从而达到去除金属离子提 高水质的目的。C. Brasquet20等发现ACF能有效去除水中重金属，Cu2+、Ni2+、2+Pb的单组分平衡吸附容量在0.0800.175mmol/g之间。ACF对重金属的吸附主要决定于吸附剂的性质（比表面积、孔径、表面官能团、表面电荷）与吸附质的 性质（分子量、离子半径、电荷量）。因此，国内外很多学者在ACF表面改性增 加其对重金属的吸附效果做了很多研究。J.R. Ran gel-Me ndeZ21等用硝酸，臭氧 和电化学氧化处理PAN基ACF，氧化后ACF的表面积减少，但离子交换能力是 未处理前的3.5倍，尤其是电化学处理后的 ACF对Cd（H ）吸附能力是未处理前 的13倍。Kaneko22用HNO3、Fe2（SO4）3、FcCb溶液处理ACF,将氧化铁引入ACF 表面，提高了对Hg2+的吸附率和吸附容量。陈水挟23用苯胺预吸附改性ACF， 发现吸附后能与Ag+反应，大大增加吸附量。Soo Jin Park等24-25用电子束与甲 基丙烯酸缩水甘油酯接枝聚合反应来引进ACF表面的螯合基团（如 IDA,NH（CH2COOH） 2），由于增加了铜离子的吸附位从而增加对Cu2+吸附量以及阳极氧化电化学处理ACF引进表面官能团（-COOH、-OH），来提高Cr（VI）的吸附 量与吸附速率。Kyung-Ryeol Ko等26分别在NaOH、H2O2溶液中用臭氧氧化处 理ACF，由于增加面酸性基团同时增加了静电吸引，使处理后的ACF吸附量增大，且在H2O2溶液中氧化的酸性基团比在 NaOH溶液中多。I.D.Harry等27用 电化学方法氧化ACC（Activated carbon cloth）来增强对阳离子的吸附，发现氧化后 的ACC对铅离子和铜离子非竞争性吸附量分别是未氧化的17和4倍，竞争性吸附量分别是未氧化时的8.8和8.6倍。2.1.3湖泊河流水质净化Amsterdan Water Supply（AWS）用生物活性炭纤维处理天然有机水体和微污 染有机水体28。其研究表明：利用炭素纤维处理普通有机污染物有很好的去处效 果,尤其对水体中残留杀虫剂的去除明显。供水系统经过六年用BACF处理River- Lake （3100万m/年）后，生物活性炭纤维去除 DOC的能力没有下降；用BACF 对River-Dune三年操作运行（7000万nV年）后，仍然保持其对农药杀虫剂的去处能力。2.2废水处理利用炭素纤维的吸附速度快，吸附容量大，脱附快等特点，在废水吸附处理应用方面比 较广泛。而且与微生物结合后，BACF比BAC具有更好的生化处理效果。2.2.1利用ACF处理废水活性碳纤维在20世纪70年代发展起来作为新型吸附功能材料，比表面积大， 吸附强，再生容易，直接利用吸附性能去除污染物并可回收部分有价值的污染物。 ACF对含酚废水、制药废水、炼油废水、农药废水、多氯联苯（PCBs）废水、染料废水的处理，都能达到较好的效果29。孙治荣等30考察了 4种ACF对水中 CHCI3、CCI4、CODMn和EUV254等有机污染的物去除作用，发现ACF对各种有机 污染物均具有较好的去除效果，但不同ACF的去除效果存在差别。肖月竹等31 采用ACF处理生化性极差的油母页岩干馏废水，COD净化效率可达98%以上，蒸汽再生后可循环使用。ACF分别用于苯酚32和硝基苯33废水的处理，均表现 出极强的吸附处理能力。用 ACF处理十三吗啉农药废水以及卤代烃等，也取得 较好效果34-35。ACF除了吸附能力，还有一个重要的特征就是氧化还原能力， 在吸附重金属离子时能改变吸附金属离子结晶结构从而明显的提高吸附性能。因此在处理冶金废水时，可以回收有用金属特别是贵金属的富集与回收。曾汉明用ACF还原吸附提取金属银36，Kotze将活性碳纤维制成连续传送带和纺织阴极材 料回收捕获液、照相废液中的贵金属，其对金的回收率达到99%。2.2.2利用BACF处理废水利用炭素纤维作为生物载体，在其表面固化、培养、驯化微生物，形成BACF, 结合了吸附和生物降解双重功能，无需外加脱附和解吸，在微污染水处理方面具 有较好的应用前景。BACF是目前研究比较热的新型水处理技术。尹艳娥，胡中 华等37-38研究利用生物活性碳纤维去除总磷和锌，稳定后总磷去除率在6570%之间，锌去除率在6070之间，去除能力远远优于生物活性炭； 对于微污染原水 中的氨氮、亚硝酸盐氮的最佳去除率达90%以上。北京化工大学的刘杰与何振坤 研究了炭纤维生物膜的形成机制39，其研究表明：碳纤维表面湿润性与某些官 能团有益于微生物固着；高比表面积的碳纤维更易于微生物固着并挂膜；其生物相容性比市售有机高分子材料好，微生物固着速率高416倍。李秋瑜40等用生 物活性碳纤维处理水中有机污染物， 其研究表明：BACF水处理技术单位处理水 量为2880MI/g,约为BAC的4倍，ACF的2.6倍，并且可以保证出水 CODMn稳 定在2.5mg/L 下，完全满足饮用净水要求，UV245的平均去除率为94%;通 过GC-MS分析水中有机物，BACF尤其对不饱和烃类和含氮有机物去除效果十 分显著。2.3生态修复炭素纤维对于生态修复主要在水质改善与生物链的修复两个方面。国内对利用炭素纤维应用于大型水体的生态修复研究还处在初级阶段，目前日本利用炭素纤维在河流，湖泊，海洋等水体构建水下森林修复水生态环境的研究和应用都比 较完善。目前，该技术正在国内推广应用。2.3.1改善水质碳素纤维生态草比表面积约为1000m2/g，利用此特性其能高效吸收、吸附、 截留水中溶解态和悬浮态的污染物。碳素纤维放进污染水体中后，其超强的污染 物捕捉能力和生物亲和力，使附着的微生物快速形成生物膜，通过在水中不断地 摇摆捕捉污染物并进行分解处理。附着在碳素纤维上的微生物通过自身的生命活 动来分解有机物，碳素纤维在水中摇摆的特性进一步提高了分解能力。在高溶氧环境下，好氧菌将有机污染物氧化分解成二氧化碳和水。而在厌氧环境下，有机污染物在产酸菌的作用下形成低级脂肪酸、醛、酒精等小分子有机物。再有产甲 烷菌分解成甲烷和二氧化碳。微生物膜上形成好养兼氧厌氧几个区， 微生物可以 与炭素纤维一起在水中摇动，捕捉污浊物质进行分解，其净化原理如图二所示。日本小岛教授研制成功的炭素纤维生态草在日本240多个治理案例中，河流BOD5、SS TN、TP 去除率分别为：5070、5070、1030 1050%;湖泊- 池 BOD、SS、TN、TP 去除率分别为：2090、2090、1030、3090%；污水 BOD5、SS TN、TP 去除率分别为 9095、9095、3070、3050%。北京京阳 环保公司在苏州沧浪区桂花新村水体修复工程中，安装炭素纤维生态草三个月 后，河水 BOD5、SS、TP、TN、NH3-N 分别由 12.5、81、1.13、10.4、8.7(mg/l) 下降到3.6、48、0.376、5.84、4.34( mg/l)水质改善效果明显7。CF表面-难分婢大分子有机物ATP庶氧（反氧菌）N2+O2可分解小分子有机物 磷釀兼性厌氧小分子有机物 可溶性无机盛，吁氧（好氧菌）卓氮Kti爵口水ADP污i虫物质生物膜水质净化图二水质的净化Fig.2. Principle of water purification232修复生物链碳素纤维经紫外线、电磁波等外界能源照射后，会发出超声波激活微生物，使其活性增强并且大量繁殖，形成有黏性的生物膜41。形成的生物膜可以净化水质，增加透明度，同时，炭素纤维为其它高级水生动物提供了优良卵床与养育 空间（如图三所示）。以微生物为食的小鱼等其它生物聚集在炭素纤维生物膜周 围。水体中的生物链、食物链得到修复，水体恢复生命。日本的小岛教授42-43等人对炭素纤维用于水生态修复以及鱼类养殖等方面做了大量的研究，他们直接将炭素纤维生态草安置在水域中进行水质净化，其成果已经得到广泛的应用，其研究表明炭素纤维是形成人工藻场的好材料。1999年日本群马县榛名湖采用炭素纤维生态草场来净化水质，一年后鱼的数量和总类都明显增多，湖生态得到修复；日本静冈县滨名湖用炭素纤维进行生态修复，改善了湖中食物链的结构，同时还拯救了濒临灭绝的鳗鱼；2003年北海道函馆大沼的景观水体利用炭素纤维 进行水质治理，取得良好的治理效果；日本旧川芝河道放置碳素纤维生态草与昆 布状炭素纤维布，建造了水底森林，治理后鱼的种类和数量发生了巨大的变化 0图三利用炭素纤维形成人工藻场修复生物链Fig.3.Fix food cha in by carb on fiber3存在的问题及发展方向3.1炭素纤维水处理应用的问题炭素纤维水处理应用虽然拥有诸多优点，但是由于它的制作工艺、表面处理 复杂，因此它的成本高价格较贵。炭素纤维微孔多大孔少，因此对大分子吸附性 能不是很佳，且对高浓度废水处理不是很经济。 在与其他技术结合如光催化、生 化时，其机理与结合优化条件有待进一步探索。3.1炭素纤维水处理应用发展方向炭素纤维作为高效吸附材料和优异的生物载体，在水处理方面将有很大的应 用空间。其发展方向主要朝以下几个方面发展： 其一是碳素纤维的生产制作工艺 的改进，降低生产成本；其二是调变孔径、活化改性的研究，增强炭素纤维的吸 附选择性、吸附速率、吸附容量等吸附性能；其三是拓展炭素纤维与其他水处理 方法工艺结合，如 O3-BAC深度处理技术，ACF与膜技术、超滤技术结合，以 综合优势来处理污染水体；其四是寻找炭素纤维与其他学科的结合， 扩展其水处 理应用范围。如将炭素纤维负载 Ti02应用于催化，用药草处理ACF来抗菌；其 五是作为水处理与生态修复材料， 除了去除污染物，治理水的最终目标还是要修复和改善整个水生态环境，而碳素纤维在生物亲和性方面具有独特的优势，利用炭素纤维修复水体生态环境，增加生物链整合水生物资源，这将给炭素纤维的应 用展现出另一片广阔的前景。当前水处理技术大部分都是单纯的降低污染物为指 标，解决感观不悦，而自然状态的水是富有生命意义的，因此，水治理不仅要降 低污染物，更重要的是恢复其生态体系，不再给环境带来二次负荷。炭素纤维可 以形成人工藻场，丰富水体的生命活力，在水治理材料应用领域将会得到迅速的 发展。参考文献1 .曾培炎.2001年中国国民经济和社会发展报告.2001,109.2 .任基成,费杰.臭氧活性炭工艺去除饮用水中的CODMn的应用试验J.给水排水,2001,27（ 4）: 21-3 .杨玉楠，王宝贞,范延臻,等.O3/AC联用去除水中微污染及致突变物质J.中国给水排水，2003，19（ 5）: 87-4 .曹蕾,魏家泰,生物活性炭纤维工艺在微污染水源处理中的应用J。环境监测管理与技术，2008年10月，20（ 5）: 44-47.5 .周娟娟，胡中华，刘亚菲，尹燕娥，唐文伟，生物活性碳纤维的制备及其水处理.新型炭材料，2006年3月，21（ 1）： 64-69.贾民选，活性炭纤维的应用与开发J。科技情报开发与经济，2004, 14（ 1）： 205-2067 .小岛.利用炭素纤维净化水质以及藻场的形成。2008年中国水环境污染控制与生态修复技术高级研讨会,1080-1089.8 .王茂章，贺福.碳纤维的制造性质与其应用.北京:科学出版社,1984.9 . 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