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第章第章 引言一一线性光学与非线性光学线性光学与非线性光学线性光学，即光束在空间或介质中的传播是互相独立的，光束在传播过程中，由于衍射、折射和干涉等效应，光束的传播方向会发生改变，空间分布也会有所变化，但光的频率不会在传播过程中改变；介质的主要光学参数，如折射率、吸收系数等，都与入射光的强度无关，只是入射光的频率和偏振方向的函数。当一束激光射入到介质以后，会从介质中出射另一束或几束很强的有新频率的光束。它们可以处在与入射光频率相隔很远的长波边或短波边，或是在入射光频率近旁的新的相干辐射；两个光束在传播中经过交叉区域后，其强度会互相传递，介质的吸收系数已不再是恒值，它会随光束强度的增加变大或者变小。一个光束的光波相位信息在传播过程中，也会转移到其他光束上去，一个光束的相位可以与另一个光束的相位呈复共轭关系；某一定强度的入射光束在通过介质后，透射光束的强度可以具有两个或多个不同的值。当一个光电场入射到介质体系中时，由于介质体系是由大量的多种荷电粒子，如电子、原子实及离子等构成，它们在外光电场的作用下会发生位移，这就会在介质中产生感应的电极化强度。),(),()1(0trEtrP从（.-）出发，配合电磁波在介质中传播的波动方程2200220002),(),(),(),(ttrPttrEttrEtrE人们可以解释介质中存在的吸收、折射和色散等效应。其中0是真空导磁率，为介质的电导率。一般来讲，(1)的实部对应介质体系的折射和色散，而(1)的虚部说明介质的吸收.激光器出现以前，人们也已观察到另一类现象，普克耳（Pockels）效应及克尔（Kerr）效应。自发拉曼（Raman）散射及自发布里渊（Brillouin）散射在习惯上还是将它们归之于线性光学的内容之中，因为这些信号强度与入射的激发光强度成线性关系。而高强度的激光作用到介质体系时，人们发现在大量的各种不同的材料中都会观察到与线性光学效应截然不同的现象，介质的折射率会随光电场强度的变化而变化，吸收系数也不再是一个常数等等。所有这些新现象就需要非线性光学的基本原理予以解释.在传统的热辐射光源、放电光源的照射下，可得到的单色功率密度一般在2以下，激光是具有高单色高亮度的光源，当激光射到（或聚焦于）介质中时，其所产生的单色功率密度会远远高于传统光源的相应值。在实验室条件下，聚焦至介质处的单色功率密度已很容易达到1010cm2以上.，光电场所感应的电极化强度与入射光电场强度的关系式中必须计及光电场强度的高幂次项，即 EEEEEEtrP)3(0)2(0)1(0:),(2)、(3)分别为二阶及三阶非线性极化率张量，它们以及高阶非线性极化率张量(n)是表征光与物质非线性相互作用的基本参数。给非线性光学效应的定义作了如下论述：凡物质对于外加电磁场的响应，并不是外加电磁场振幅的线性函数的光学现象，均属于非线性光学效应的范畴。从的这个定义出发，我们可以把（.-）中右边第一项有关的效应称为线性光学效应，与(2)有关的效应称为二阶非线性光学效应，与(3)有关的效应称为三阶非线性光学效应，更高阶的非线性光学效应可以此类推.pw(1pw=1015w)高功率激光子流。聚焦强度1021w/cm2(8)大大超过介质内部形成的库仑场强-超流激光场与物质相互作用.非线性光学的早期年（非线性光学的早期年（）非线性光学的一个重要发展时期是早期的年。1961年，Franken将红宝石激光束入射到石英片上，确证了新的效应。效应的发现极大地促进了无机晶体材料在相干辐射产生中的应用，具有重要的意义。年Woodbury在使用硝基苯材料研究调红宝石激光器时发现，从激光器出射的谱线中，除了红宝石的激光线外，还有另一条处于红区的谱线。而且这条出射光束具有与红宝石激光束同样的传播方向和小的发散角。随之人们即分析出，这是与硝基苯的分子振动密切有关的一种新的相干辐射，即受激拉曼散射。相干辐射产生的另一个效应即是受激布里渊散射（），当激光束射入晶体材料后，利用高分辨率光学干涉仪器观察到在入射激光线的近旁存在着几条亮度很高的辐射线，频差在-1以下，这是与晶体等材料中声学波相联系的效应。与效应有联系的一些效应如和频（）、差频及光学参量振荡（）也陆续地被发现。利用晶体材料的双折射效应以补偿折射率的色散，人们在许多晶体中，如，3及3，实现了有效的相位匹配并得到有很高转换效率的相干辐射。利用和频，可以对相干辐射频率进行蓝移，而利用差频及光学参量振荡可以将可见激光转换至红外波段。这就为人们扩展相干辐射的波段范围又提供了几种新的方法。钕玻璃棒中的非线性光学效应自聚焦使光束在材料中被聚集，使在焦点处达到高于损伤阈值的功率密度。与自聚焦密切相关的自相位调制效应也得到了广泛的研究。饱和吸收是与吸收有关的一种非线性光学效应。当增加入射激光束的强度时，介质的吸收系数会随之减小，人们称此为饱和吸收效应。也观察到了反饱和吸收现象。双光子吸收则是与饱和吸收在形式上迥异的另一种效应。它会使介质的吸收系数随光强度的增加而增大，其基本原理是，介质中的分子或原子可以经过两个光子的同时吸收而跃迁至较高的一个激发态。在世纪年代，瞬态光学效应方面的研究也得到很大的进展。在这个阶段，为配合非线性光学实验研究的发展，在理论上也有出色的研究。o等人在年发表了关于光场与物质的非线性相互作用的长篇论文，被后人称为论文，至今仍有一定参考价值。Bloembergen在年出版了“Nonlinear Optical”一书，该书对非线性光学极化率，当时已发现的、等效应作了详细的讨论，是非线性光学领域的经典性著作。同年，Butcher也推出了“Nonlinear Optical Phenomena”一书，从密度矩阵方程出发，推导了介质体系中非线性极化率的基本公式。这两本著作，可以称为年代非线性光学的代表性著作，集中反映了年代早期对非线性光学的研究成果。自1971年至1990年，非线性光学经历了深入发展的年。一些新的重要的非线性光学效应相继被发现，新型的非线性光学晶体材料的试制成功，微微秒激光器件的广泛使用以及飞秒激光器的研制进展，使得利用超快脉冲进行非线性光学的研究得到重大推进。在1970年代至1980年代，四波混频（）作为一种重要的产生相位复共轭光束的方法，在畸变相位的恢复，相位共轭腔的设计方面得到了广泛的应用。所具有的复共轭特性，的窄带反射特性，共振的高反射等等使得这种技术可以用于消除激光束在大气中传播时产生的相位畸变和研制光束自导迹系统。相位共轭镜则是利用了或其他方法（如）的相位复共轭特性，它在高质量的有共轭腔特性的激光器的研制方面得到了极为重要的应用，可以消除腔内一些元件的畸变作用和热效应等不利影响。与双光子吸收相联系，利用可见光区的激光束，也在原子及分子中观察到多光子电离及多光子解离现象。和这两种最重要的散射过程的研究在这年中极富成效。由于激光器的制作技术的提高，激光器的输出脉冲能量已很容易达到几百以上，其脉冲宽度覆盖了从至的宽阔的范围，使得效应在大量的气体、液体及固体材料中得到了详细的研究，并用于相干辐射的波长扩展。由于气体介质价格低廉，又易充气，几乎无损伤阈值，在应用上具有明显的优点。在众多材料中，2具有最大的拉曼频移（4155-1）和极高的拉曼增益，故利用高压2进行斯托克斯红移和反斯托克斯蓝移得到了广泛的研究。年代初，从2已经得到转换效率在%的斯托克斯输出。利用高压2制成的拉曼转换器曾成为激光厂商的正式产品在市场上出现。此外，利用过程可对输入的激光脉冲进行整形（Clean-up）、光束组合及光束复制，从有严重畸变的泵浦光束可以得到近于衍射极限的输出光束。这对高能量、高功率激光器的研制和应用具有重要意义。利用各种金属蒸汽及气体介质中的共振效应，人们观察到在电子能级间的受激电子拉曼散射（）效应。在、等蒸汽中进行的研究，可以将相干辐射向红外区域扩展，得到在波长范围间分立可调谐的相干辐射。在将相干辐射向紫外区扩展的研究工作中，反斯托克斯拉曼激光器的探索是人们极为重视的途径。如果利用化学反应或光解离过程将原子激发至激发态而得到足够大的粒子数反转就可以得到有效的反斯托克斯。背向具有很高的增益因子和很好的相位共轭特性，由于的相位共轭特性，可以采用池作为激光腔的一个反射镜而构成相位共轭腔，这种共轭腔可极大地改善激光器输出的光束质量，且输出能量可达到以上。相干反斯托克斯拉曼散射（）最早是由Maker和Terhune在1965年观察到的，这是一种三阶相干非线性光学过程。由于这种方法具有抗荧光干扰、信号的方向性好及频率鉴别性等特点，因而有很高的信噪比。利用这种技术，可以进行火焰温度的遥测，在发动机的温度检测，炉温测量方面得到实际应用。1975年贝尔实验室的McCall，Gibbs和Venkatesan从置于法布里珀罗干涉腔中的钠蒸汽中首次测得了光学双稳态特性。在气体、液体及半导体等许多材料中都观察到了光学双稳态（）现象。光纤通信是在1970年代初开始研究并得到广泛注意。由于低损耗石英光纤的制成以及近红外波段激光器性能的提高，光纤通信的研究取得了突飞猛进的发展，使它成为通信领域最重要和最有发展潜力的手段。光学孤子(Soliton）是在传播过程中保持形状不变的一种光波，自然是光纤通信中最理想的载波光束，它可以经光束中的群速色散（）和两种过程的结合而在光纤中得到产生与传播。1980年代中期，在量子光学领域有一个重大的引人注目的进展，即是光学压缩态的获得。人们从光纤通信的重要地位意识到，使用低噪音的光波可望极大地利用光的通信能力，这是因为光学压缩态能将光波电场的两个正交分量中的一个分量的噪音转移到另一个分量之中，以使这个分量的噪音降低至真空态的量子噪音以下。而由于这种光场的极低噪音使得它在高精度干涉度量学、光学通信及光谱学研究中有重要的应用前景。1970年代以来，由于半导体微结构设想的提出与制作技术的重大突破，各种人工微结构，如半导体量子阱，超晶格都得到了实现。在这种微结构中，存在着人工制得的势阱及由此产生的阱中分立能级，使得它们的光学特性及非线性光学特性具有与体材料明显不同的特点。关于这类新型半导体微结构的非线性光学研究大致可以分为两类：一类是利用非线性光学效应研究半导体微结构中的激子、电子和空穴的结构及弛豫特性；另一类则是研究其中存在的增强的非线性光学效应，这是因为在这些微结构中存在着量子限制效应，使得非线性光学参数值大为提高。鉴于极短波长激光器，包括真空紫外（），极端真空紫外（）及软射线区的激光器在超大规模集成电路光刻，用于观察原子和分子等微观世界的全息技术以及高激发态光谱研究方面的重要意义，人们对其一直在努力开拓。利用非线性光学效应产生，波段的相干辐射是一种现实的方法，因为直接制造这些波段的激光器在技术上存在许多困难。采用非共振或多波混频可以在惰性气体，甚至金属蒸汽中得到及波段的相干辐射。尽管采用相位匹配，效率仍然很低，一般仅为-7左右。采用双光子共振的过程以及采用多光子共振的多波混频则可以提高转换的效率。人们从四波混频和三次谐波已可获得波长在以上大部分区域的及相干辐射。而从更高次的谐波过程，还可得到波长短至的相干辐射。在软射线区，当波长短至以下时，由于介质在这些区域的显著吸收，相干辐射的产生就需要借助于如高温等离子体、核爆炸、强激光轰击金属靶等方法。非线性光学材料的研究在这年中有了重大的进展。1960年代时，大量使用的非线性光学晶体是，3和3等，它们在，及器件上得到了广泛的应用，但是它们在损伤阈值、短波吸收及大气中的稳定性方面都有相当的局限性。1970年代以来，人们先是在有机非线性晶体材料的研究方面得到了一些进展，例如制得了尿素晶体，但它在损伤阈值等方面与无机晶体材料还有一定差距。的发现（4），为无机非线性晶体材料家族增添了一种有大的非线性光学系数、高损伤阈值的材料。陈创天等人，在1980年代成功地推出了-24（）及35（）两种性能优越的晶体。两种晶体的短波吸收限比和更短，而且具有大的非线性光学系数，如的22比的36高了倍多。它们已被广泛地应用在超短脉冲区的、及等相干辐射的转换，对新型激光器件的研制起了极大的推动作用。在这年中，大量的非线性光学专著得到出版，如在四波混频，光学相位共轭，相干辐射的扩展，光学双稳态，多光子过程，光纤和有机材料中的非线性光学效应等领域都有相应的书籍。至于国际学术会议的论文集及一些著名学术刊物所编辑的专集则为数极多。这段时期中，关于非线性光学的基本原理和研究工作比较全面总结的则首推的“The Principles of NonlineraOptics”。.世纪年代的进展世纪年代的进展 1990年代中，非线性光学研究又在几个方面取得了重大的进展。最引人注目的进展之一是利用新型的非线性光学晶体，如24（），35（）及4（）等，制作在宽广波长范围可调谐的连续或皮秒（），飞秒（）脉冲光学参量振荡器，及光学参量放大器（）。在这以前，人们一般采用染料激光器或者钛宝石激光器以得到调谐的相干辐射，然而由于染料及钛宝石激光器覆盖波长的局限性，使得它们在波长调谐的实际应用方面受到限制。而基于1980年代及全固态激光器的研制成功及高质量非线性光学晶体的发现，及等技术在和调谐激光及连续波调谐激光方面的应用重新被人们所重视.所有这些红外或可见波段，连续波或超短脉冲，DRO或SRO的OPO及OPA技术的巨大进展已经有效地促进了激光光谱及非线性光学的研究，为更高精度和量级的非线性光学研究提供了有效的红外相干辐射光源。第二个极为引人注目的进展是区非线性光学的研究。在1990年代，激光器已经实现商品化，并在实验室得到广泛应用。再利用非线性光学过程可进一步压缩及放大超短脉冲或转换超短脉冲的波长，这对于利用非线性光学效应研究各种材料中的超快过程起了重要的推动作用。掺有稀土元素光纤的制备，使得在光通信最感兴趣的波段得到了高增益介质。光纤具有很大的增益带宽，可用于产生和放大超短脉冲.由于半导体激光器在光通信、光盘存贮等领域的重要应用前景，有关半导体激光器的研究近年来得到了很大的进展。除了多量子阱激光器以外，利用应变型量子阱，等材料都得到了激光输出。族宽禁带材料及等掺材料所制作的发光及激光器件也有重要的突破，而在这些半导体激光器的研制之中，伴随着许多非线性光学的研究课题。光纤通信的神速发展并如此深刻地影响人类社会是科学技术的一个重大成就。为充分挖掘和利用光纤通信的波段范围，人们已在开拓高密度波分复用技术（），即采用尽可能多的光学频道，预计频道数可接近一千个，而每个频道运载有足够多的信息。这样要在一根光纤中同时传输许多在波长上紧密相依（间隔约为）而载有信息的光波，必然需要许多复杂的光子学与光电子学技术和系统与之配合。如多波长激光器，高速调制器，光学分叉复用器（），光学开关，光电接收器等。它们应该有极高的响应速度以对超高容量信息进行接收、处理、分类和再发送。这将涉及到许多非线性光学技术和材料的超快响应。在光纤通信的发展计划中，光孤子通信受到人们的密切注视。光孤子由于其极好的波形保持特性，对无误码率信息传输的应用前景十分诱人。由此，科学家们在世纪年代发现光孤子的基础上，近几年来，在时间孤子、空间孤子以及时空孤子（）都有大量的研究工作。自1980年代末期至今，在相干辐射扩展方面取得的一个重要突破是在于高次谐波的产生（）及射线激光器的研究。人们采用亚皮秒及飞秒级的高功率激光聚焦后到得到的142以上的功率密度，已从惰性气体及其他气体中得到了高达百阶以上的谐波输出。如等从、气体中得到了波长的基频光的阶谐波，其对应的波长为。这种在气体中得到的处于及软射线波段的输出引起了人们的极大兴趣，不论是从产生机理的研究或作为新颖激光技术的应用都有重要意义。射线激光器因在射线显微镜、生物分子全息等领域的重要应用前景而备受关注。激光应用的另一个重要领域是化学和生物学。在使用激光研究超快化学反应的基础上，很早就开始了化学的研究。化学主要是研究化学反应中的超快动力学过程，化学键的断裂和生成，异构化以及反应的中间过渡物等。由此可以了解化学反应是如何发生的，与反应条件有何关系。近10年来，利用激光已对光合作用的原初过程，视觉的超快光响应以及蛋白质等进行了研究。高等植物及细菌的光能捕获及光能传递是光合作用的重要一步。量子光学在经历了1980年代中期以来的飞快发展期后，在压缩态的产生机制及实验研究方面都继续有大量研究工作。理论工作着重于探索各种有效产生压缩态的方法，以寻求实现压缩态的最佳方案，而实验上则要得到有高的压缩度的光学压缩态.本书宗旨及内容简介本书宗旨及内容简介 在本书中对非线性光学的基本原理及一些重要效应给以充分的论述，在列出必要的理论推导的同时，也有明确的物理机制的解释，使得学生能通过本书的阅读了解并掌握非线性光学的基本原理及这门分支学科所涉及到的主要的研究内容，为他们今后进行有关非线性光学的研究打下扎实的基础。
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