瞬态相干光学效应

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transparency, SIT)、超辐射(Superradiation)、自由感应衰减(free-induction decay, FID)、光学章动(optical nutaion)、光子回波(photon)和光学孤子(optical soliton)。都涉及到强场、超短脉冲与介质的相互作用。所谓瞬态相干过程,是指短的激光脉冲与共振介质间的相互作用。所研究介质共振跃迁行为的弛豫时间特性决定了入射激光脉冲的时间尺度。一般用三个唯象引入的参数来描述共振跃迁弛豫的时间特性,它们分别是纵向弛豫时间、横向弛豫时间和由非均匀展宽引起的弛豫时间。弛豫时间所表征的物理过程是极其复杂的,但一般说,可以这样来理解:-主要取决于能级的自发辐射寿命或由碰撞过程导致的激发态的非相干弛豫;-主要取决于由各种均匀展宽机制(如粒子间的、粒子与声子间的相互碰撞作用等)对相干弛豫的影响,数值上一般认为约等于共振跃迁谱线均匀展宽线宽的倒数。一般取决于各种非均匀展宽机制,如Doppler展宽,数值上约为跃迁谱线的非均匀展宽线宽的倒数。一般而言,低温下的固体共振介质有;而常温下气体共振介质,则有3.16。研究瞬态相干作用,必须使入射激光的脉冲持续时间远小于和。瞬态其含义便是指光场与介质相互作用的时间相对于弛豫时间而言是相当短的。在研究光与物质相互作用的理论方法中,无论是半经典理论,还是全量子理论,在处理过程中,还需作必要的近似,这些近似主要有:二能级近似、电偶极近似、慢变近似和旋转波近似以及绝热近似等3.9。 1) 二能级近似。实际的原子、分子等都有许多能级,但在光场与物质相互作用的许多问题中,可以只考虑直接有关的是上、下二个能级,这就是二能级模型。在这个模型中,若体系的能级差,这里,分别为上、下能级的本征能量,为跃迁频率,为激发光场的频率。则要求该体系的其他能级之间的能量差不与接近;同时,还要求体系的从其他能级向这两个能级, 以及这两个能级向其他能级跃迁的跃迁几率都非常小3.21。在瞬态相干效应的研究中,对于准单色共振激发下的实验系统而言,二能级体系是一个很好的近似3.14。 2) 粒子之间没有直接作用。假如光强很小,激活粒子的密度比较低,这时可以忽略粒子之间的直接作用。但是在凝聚态物质如半导体中,这种近似将难以描述一些现象,如Stark分裂等3.22。粒子间的碰撞作用通过唯象引入粒子的弛豫或衰减过程来描述。各个粒子都与同一个光场耦合,粒子之间的这种间接作用,在一定条件下会导致粒子的集体效应,但这并非粒子间的直接作用。3) 电偶极近似。如光场为平面单色光,电场强度,其中为光的波矢。对于可见光,波长远大于组成体系的粒子的大小,因而,在粒子大小范围中,电场变化极小,可以看成均匀电场。即在粒子范围中,所以有:。这样,在计算光场与粒子相互作用时,可以认为光场与空间坐标无关,这样在计算相互作用量对空间积分时,可以把提到积分号外来。即, 4) 旋转波近似。在处理光与二能级体系作用时,只考虑近共振项,而忽略远离共振的项。 5) 慢变振幅近似。假定光场和极化强度等可以分解为快变部分与慢变部分。慢变振幅近拟是指在一个光学周期内的变化可以忽略不计。 6) 绝热近似。假定光场的弛豫时间长(损耗小),而粒子的变量(偶极矩等)的弛豫时间短,这样,当光场的慢变部分变化时,粒子可以很快地、即时地跟随光场的变化,反之,在粒子的弛豫时间内,光场的慢变振幅可看成与时间无关的常数。3.2 瞬态相干光学过程综述瞬态相干光学过程,无论是实验上,还是在理论上都已得到了广泛而深入的研究3.3。本节综述几种典型的瞬态相干光学过程。3.2.1 光学章动 在一定的条件下,体系在光场的作用下,体系的激发程度将会随时间作振荡,这种振荡行为称为光学章动。光学章动首先由Tang等人3.27,3.31,3.32与磁共振情形的进行类比而被预言和观测到。光学章动现象,是指以一个前沿上升时间极短的方形激光长脉冲入射到共振介质中,介质对入射光并不是简单地呈现出平稳吸收(吸收介质)或放大(增益介质),而是经历一段有限的弛豫振荡式的反应,而后才过渡到稳定的状态(设入射方脉冲激光持续时间足够长)。在实验上的表现则是,在其时间波形的前沿部分呈现出准周期性的减幅振荡;起伏振荡的频率随入射光场的增强而提高,起伏振荡的阻尼时间则由介质的弛豫时间特性所决定。光学章动的物理实质,是反映了在瞬态相干作用条件下,强相干光场与共振介质相互作用交换能量过程中的弛豫振荡性质。以共振吸收介质为例,在强光场刚开始入射的瞬间,大部分工作粒子被同步激励到高能级,此时伴随着入射光能量的明显吸收;稍过一时刻,处于激发态的大部分工作粒子在入射光场作用下以受激(相干)发射方式重新辐射出光能并回到低能级,此时伴随着通过光强的明显增加;上述过程的继续重复进行,就导致透射光强的准周期性振荡起伏。如果进一步考虑共振介质的有限的弛豫时间特性的影响,则自然可以想象,上述涉及到强光场与共振介质粒子体系间相干作用的特征行为只能发生在小于的时间尺度范围内,因此起伏振荡具有有限的阻尼时间特性。当用一个阶跃型脉冲 (3.2.1)去相干激发二能级体系,此系统将在上、下能级之间交互跃迁而吸收和发射光子。由于均匀、非均匀展宽等耗散因素的影响,Rabi振荡将会逐渐消失,这提供了一种测量这些展宽因子的方法。1) 忽略弛豫作用的章动行为 忽略弛豫作用,即意味着,这时Bloch方程是可以求解的。如果介质的非均匀展宽用Gaussian线型表示3.33: (3.2.2) 如果激光的带宽比非均匀展宽的宽度小得多,即有,信号场为 (3.2.3)式中为零阶Bessel函数。式中的Bessel的贡献使Rabi振荡看来逐渐衰减。但这并不是衰减造成的,因为一开始已将衰减忽略。这个衰减是由于以不同的角速度进动的Rabi振荡之间的动力学干涉的结果。与一般的阻尼不同,这种动力学干涉是可以恢复的3.19。 严格共振时,这时Bessel函数振荡将转为以为频率的三角函数的振荡,这种基态与激发态之间的振荡频率,被称为Rabi频率。由于最早Rabi对自旋受振荡磁场作用的类似振荡作了解释3.30,有时这种振荡也被称为Rabi振荡。只有用频率宽度比跃迁频率在其中心频率分布小的入射光。如果入射光为宽带的,则要求这一条件成立,因为这样才能保证入射光不会强至使体系饱和2.34。如果考虑自发辐射,并作为衰减项唯象地引入光学Bloch方程,那么体系就不会纯振荡了,系统经过充分长的时间之后,会达到稳态。如果光强强至能使体系出现饱和,则跃迁的线宽将由增至,称之为饱和增宽。在极强光的极限下,由于Rabi频率远大于衰减或失谐,这时候上能级粒子布居将趋于极限值。 章动频率一般与Rabi频率,失谐量和辐射阻尼有关。在一般情况下,章动频率没有简单的解析表达式。但通常总是仅当Rabi频率远大于辐射阻尼时,才产生显著的振荡。2) 有衰减时的章动行为 考虑弛豫的影响,Bloch方程中的衰减项不能忽略。这时一般不能得到解析解。但如果假定,即,也可以得到Bloch方程的解析解。经过一些合理的近似以后,信号场的强度为 (3.2.4)与(2.3.3)式相比,考虑衰减的章动信号多一项衰减因子,表时章动信号随着时间衰减的更快。 Tang等人3.27首先提出了光学章动的概念并进行了理论分析,以后又在实验上成功地观察到这一效应。对于较窄非均匀加宽,推导出 (3.2.5)而对于均匀展宽为主的介质,假设,则可推导出 (3.2.6) 在的范围内,零阶Bessel函数可用相应的三角函数代替。式(3.2.3)(3.2.6)都表示了透射光强的周期性变化,但在不同的介质展宽条件下,起伏振荡的时间衰减特性是各不相同的。因此通过光学章动效应的研究,可以间接了解被测共振介质的谱线展宽特性和时间弛豫特性。 Brewer和Shoemaker首次采用Stark开关技术3.35,3.36来观测光学章动效应,该技术先用连续光照射样品,粒子与激光比较远离共振,突然加上一个直流电脉冲,能级发生Stark位移,便与激光发生近共振作用,突然发生瞬态相干作用时,信号光便以章动频率振荡。Toy3.37用该方法首次观测到了双光子的章动效应。3.2.2 自由感应衰减 光学章动是一恒定的强光场突然与介质发生共振作用时的瞬态相干效应。进一步考虑,当上述强光场与介质的作用经过一段时间已达到稳定状态之后,用某种方法突然去掉入射光场的作用,则可以想象,共振介质内的感应电极化波场并不随之突然消失,而是在的时间范围内,继续辐射出相干光波场,只不过将随时间的增大而迅速衰减。这种现象,称为光学自由感应衰减3.35,3.36。在磁共振中也有与此相类似的现象3.38。 Brewer和Shoemaker首先用Stark频移技术观察了自由感应衰减现象3.34, 3.35,当原先与入射的连续激光相共振的一群粒子突然被从共振频率移开一个失谐量时,由这些粒子产生的自由感应衰减辐射就可以与激光场混频,产生指数衰减的拍频信号。 Rabi频率为的光场在开始对均匀展宽介质进行激发,到时达到稳态。光场突然消除后,矢量已具有了一个稳定值,这样体系并不立即回到热平衡状态,而是继续辐射一个波,这个辐射场将以的速率减衰减,这时我们得到线性的或者说是一级的自由感应衰减。一级自由感应衰减辐射的频率是跃迁频率而不激发光场的频率3.12。 设在的时间范围内入射光场与介质的共振相互作用已达到稳定状态, 在时刻,入射光场突然停止,这时可认为,在阶段,介质向外辐射信号,对非均匀展宽介质,激发带宽比非均匀展宽窄得多时(激光的线宽远小于,其输出信号的强度为 (3.2.7)信号的衰减由两部分组成,第一是时间常数为的均匀部分,这是由引起能级衰减和相干性衰减等因素产生的。第二是时间常为的非均匀部分,是由初始稳态预置阶段激发的非均匀带宽产生的,在适当高的激光强度下,这种非均匀退相的弛豫作用将会占优先,以致大大超过均匀退相时间,从而使自由感应信号更快地衰减。如果激光的线宽远大于非均匀展宽,那么,自由感应衰减信号的衰减速率就是。关于自由感应衰减的退相时间,在文献3.39、3.40中有详细的讨论。实际上,对于非均匀展宽体系,如果拉比频率足能使体系稍微产生一点跃迁饱和的话,那么自由感应衰减信号中将出一个新成分,这个成分是强度依赖的,被称为三级自由感应衰减,因为它的振幅与Rabi频率的二次方有关。三级自由感应衰减是以横向弛豫时间衰减,由于一般有,因而一级和三级自由感应衰减在时间上是可以分开的3.12。 DeVoe和Brewer2.39,2.40详细研究了低温下,掺杂稀士Pr3+:LaF3相干激发下的饱和行为。用连续光激发,在低的Rabi频率下,自由感应信号以衰减,而在高的Rabi频率下,以方式衰减,这与用Bloch方程所预期的结果不同的,而与Redfield在研究固体中NMR的饱和理论的预期是一致的3.41,3.42。由二能级体系密度矩阵唯象引入的光学Bloch方程,实际上已作了纵向和横向弛豫过程与光强无关的假定。在气相中的原子或分子,一般有,这个结论是正确的。而在低温固体下,一般有,再假定与光强无关就不再成立。 更为复杂的情形是,在自由感应衰减中,如果强光场作用于非均匀展宽介质,Bloch矢量没有达到稳态,这时自由感应衰减信号中会出现振荡信号。Schenzle等人3.43,3.44首先从理论上证明了这种现象,他们详细计算了不同光强下非均匀展宽体系自由感应衰减信号的线型。当激发脉冲的面积大于时,自由感应衰减信号将出现振荡,光强越大,振荡也越快,而且振荡会在脉冲作用后2倍的脉宽时间内衰减完。Shakhmuratova等2.45进一步从该理论出发,在NMR中研究了强非均匀展宽体系自由感应衰减的振荡行为。这样的振荡已经在实验中观察到了3.46。 从自由感应衰减信号中,可以直接得到均匀展宽体系的,而要得到具有非均匀频率分布体系的均匀展宽的退相时间,就需要使用用非线性技术,如光谱烧孔3.473.49、光子回波3.68等。Bratengeier等人3.50从理论和实验上研究了非均匀展宽具有离散的频率分布情形下的自由感应衰减,这时可把系统看成是具有确定退相时间的单个跃迁频率之和,自由感应信号指数衰减线型依赖于统计相位相关、量子态的相干叠加等因素。 Loy3.37在NH3中观测到双光子的自由感应衰减, 他用Stark开关技术研究了双光子相干过程,首次在时域测量了双光子跃迁的退相时间3.51。 Liao等3.52在Na原子蒸气中也观察到了双光子光学的自由感应衰减。 Cao3.53研究了被相干微波场驱动的型三能级的光学自由感应衰减,这种模型能变换至标准的Jarnes-Cumming模型3.54。被相干微波场驱动的三能级体系曾在无粒子数反转放大中被广泛研究3.55,是相干控制研究的理论模型之一,研究这种系统与光脉冲作用的动力学行为是意义的。在上一章的Bloch方程,实际上假定了粒子的跃迁频率与时间无关,弛豫的动力学行为完全由两个唯象引入的纵向弛豫时间和横向弛豫时间描述。但是,在强场下,尤其是在固体中(),普通的Bloch方程描述是失败的3.56。这主要来源如下几个原因:1) 均匀展宽的线型也许是非Lorentzian型的;2) 跃迁频率在观测的时间范围内也许有明显示的振荡调制;3) 微观的弛豫机制也许受作用辐射场的影响;4) 非均匀展宽线型受到谱扩散(spectral-diffusion)机制的作用3.57。自由感应衰减是研究这种偏离普通Bloch方程的方法之一3.40,3.58,3.59。在理论上,有引进Markovian3.603.63、非Markovian3.64以及电报码3.65等模型来进行数学处理,以期望得到与实验结果更为相符的理论模型。对于不能简单用普通Bloch方程描述的系统,由于要么是跃迁频率依赖于时间或受到周围环境的随机调制,要么弛豫常数与外场及环境有关,这时的相干动力学过程虽然必然变得更加复杂,但却有可能得到更多有关介质特性的信息。3.2.3 光子回波 在超辐射效应3.66中可以看到,辐射强度随着非均匀退相过程而减弱,退相过程破坏了偶极矩的有序排列,使得宏观极化强度减小,但能量却保持在体系之中。如果退相过程在时间上可逆的话,则可从样品中得到暂时储存的相干辐射能量,光子回波就是体系在恢复相位时产生的相干自发辐射现象。由非均匀展宽导致处于不同环境中的原子或分子具有不同的共振频率。这意味着这些偶极矩以不同的频率进动。如果通过相干激发使进动的偶极矩最初都同相排列,然后它们会象自由感应那样相干地辐射,然而,由于它们的进动频率不同,偶极矩相位大约会在时间内变得相互不一致。这将导致相干辐射的消失,这时,如果用某种方法能使失相了的偶极矩重新获得一致的相位,那么,相干辐射就会重新出现。Hahn首先在磁共振中发现了自旋回波现象3.67,这表明使偶极矩重新取得一致的相位确实是可能的,这种现象是某种类型统计动力学过程的可逆性演示。与自旋回波相类似的光学现象,称为光子回波,Hartmann等人2.68,2.69预言和观测到这种现象。 光子回波的过程,可以简述如下:对一个具有共振分布的二能级系统的集合,假定布居最初处于基态。在满足相干作用的条件下,用两个强短脉冲相继入射到共振吸收介质中,其中第一个脉冲面积为,第二个脉冲面积为,两个脉冲的间隔为,则在满足条件下,第二个脉冲通过介质后的约时刻,介质将在空间确定方向上发射第三个相干定向光脉冲,这个脉冲就是光子回波。光子回波的产生,主要不在于两个入射脉冲与介质能量交换的结果,而本质上是共振介质对入射强短脉冲保持有“相位”记忆的能力:在第一个脉冲作用下,粒子被激励到由上、下能级组成的相干态(即处于上、下能级的布居相等),并产生了宏观感应电极化,当第一个脉冲通过后,感应电极化效应不随之消失,只不过由于有限退相弛豫时间(主要是)的影响,使得不同粒子的感应电偶极矩间的相对相位关系逐渐消失,因此宏观电极化电随之减弱;第二个脉冲入射结果,主要是使不同感应电偶极矩间的相位发生逆转,从而在经过大约时间后,使得介质的宏观感应电极化重新因为恢复到同位相而达到极大,并相应辐射出第三个光脉冲光子回波脉冲。所以,第一个脉冲的作用是在介质内产生感应电极化,而第二个脉冲的作用,是用来补偿由于弛豫作用而导致的感应电极化相位的消失,或者说是使失相位过程发生倒转,而当这种补偿或倒转过程刚好完成时,感应电极化值又恢复到极大并辐射出光子回波脉冲。 最早,理论上处理光子回波的问题, 采用了类似于处理自旋回波的数学方法3.68,3.69,这种处理方法的物理图象不够直观,但它所推导的结果与实验结果符合的较好。Lamber等人2.70用这种方法研究了近简并能级的光子回波特性。为有清晰的物理图象,现在广泛采用的理论处理方法是分时间段分别求解光学Bloch方程,即把整个时间轴分成第一个脉冲作用时间段、自由感应衰减时间段、第二个脉冲作用时间段、自由感应衰减时间段(在这个时间段出现光子回波)3.71。在时,可令,以此为初值,可求得第一个时间结束时的,把它作为初值代入下一个时间段Bloch方程的求解,依次代下去,最后可得到光子回波的极化强度为 (3.2.8)这表明,光子回波信号是按时间常数指数的规律衰减的。 光子回波的产生并不一定严格要求第一个脉冲面积为,第二个脉冲面积为。原则上,两个脉冲面积可以是任何值2.14,这时退相过程和相位重新一致的过程都依旧起作用。 光子回波的强度、出现的精确时刻、光谱结构等性质,与共振介质的能级结构、跃迁参数、弛豫时间和光谱共振特性等因素有关。因而,光子回波的技术, 广泛应用于研究横向弛豫时间和凝聚态物质中各种参数之间的关系3.72,3.73,可以更好地理解各种横向退相的机制。 当激发脉冲多于二个时,可以产生其他类型的光子回波3.25。其中最为常见的是体系在 被脉冲激发,在 时产生受激光子回波3.74 (stimulated photon echo) 。 在瞬态相干光学研究领域,光子回波一直得到广泛的研究和应用。理论上有人发展了其他理论模型,如用撞球模型(Billiard-ball)解释光子回波3.75。Maudsley等人3.76研究了一个能级向另一个能级相干跃迁的光子回波行为。Grischkowsky等人3.77研究了强场下的回波行为。 介质环境对光子回波影响,开始于Compann3.78的工作,他在实验上研究了在Al2O3中Cr2O3含量从0.0061.6 wt.%浓度对光子回波衰减的影响。Lamber3.79研究在淡红宝石中超精细相互作用的光子回波行为。近年来,受调制的光子回波行为的研究一直受到关注3.80,3.81。 Bacon等人2.82,2.83在实验上实现了由相邻能级产生的光子回波的干涉(在Sm原子蒸气中),这个技术用于研究相邻跃迁偶极矩的相对相关系是非常灵敏的。Chem等人3.84在Na蒸气中观测了单脉冲双光子激发的三能级光子回波。 由于飞秒激光器的发展,使光子回波技术可以在室温下研究液体3.85、蛋白质3.86等物质的动力学过程。光子回波技术也被广泛用应于研究固体的动力学过程,Gantsevich等人3.87建立了半导体的飞秒光子回波理论。光子回波是观察半导体中激子的多重结构的有力工具3.88,尤其是受激光子回波,由于用了三个序列脉冲,比二个脉冲提供了更多的信息,如Hasegawa等人3.89研究GaSe中激子的受激光子回波的极化。Likforman等人3.90用Fourier变换光谱干涉法测量了在GaAs量子阱中光子回波的振幅和相位。 原来光子回波一直主要用于光谱目的,直到长时间隔受激光子回波LTSPE(long-term stimulated photon echo)开辟了光子回波的新的应用3.91,3.92,如光学记忆器件3.92。Zhang等人3.93在Er3+:YAG在1.527m观察到两脉冲和三脉冲光子回波,这意味着Er3+:YAG可能在相干时域光学记忆TDOM(coheren time-domain optical memory)中会有重要的应用。3.2.4 自感应透明当足够强的、有适当波形的激光脉冲通过共振吸收的二能级介质时,吸收为零,好象是透明的。这种现象就称为自感应透明。它与饱和吸收现象绝然不同。主要特征有:1) 相干作用,饱和吸收是仅由粒子数差决定的非相干作用。2) 透明的脉冲形状是双曲正割的、面积为的脉冲。3) 在自感应透明现象中,一个面积较大的脉冲会分裂为若干小脉冲,而饱和吸收现象却不发生脉冲的分裂。4) 在自感应透明现象中,光脉冲在吸收介质中的传播速度可以比相速度低得多,有可低到三个数量级。自感应透明与光子回波的不同在于,光子回波的处理可以是薄样品近似,可以不考虑传播效应。而自感应透明是是光脉冲与厚样品的作用,这里必须用麦克斯韦方程来解决脉冲的传播问题。自感应透明现象可以用脉冲的概念来解释。若初始时,即粒子数都在下能级,脉冲使之变为。反之,若初始时,即粒子数都在上能级,脉冲使之变为。这样,我们可以把一个脉冲看2个脉冲:即把前半部分看成一个脉冲,后半部分也看成一个脉冲。当脉冲进入的吸收介质时,前半部分脉冲使变为;后半部分的脉冲,又使恢复为。这就意味着,前半部分的脉冲能量被吸收,由于后半部分脉冲的作用,处在上能级的粒子发生相干辐射,被吸收的能量又被完全取出来。这样介质就呈现为透明的,而且由于脉冲与吸收介质交换能量,使得脉冲传播速度(指波峰的速度)远小于相速度。从理论上来看,由于自感应透明是非定态脉冲与“厚样品”的作用,光场随空间与时间变化,所以,必然研究传播效应。也就是要用Maxwell-Bloch方程来描述。参考文献3.1 A. 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