放射化学第9讲核测量仪器

放射化学放射化学Radiochemistry2023/4/20核辐射探测探测核辐射的基本原理及方法；气体探测器；气体电离室的电流-电压曲线；电离室的结构；闪烁探测器；闪烁谱仪的射线能谱分析。2023/4/20辐射的探测研究和应用放射性核素：1、需要了解荷电离子的种类、数量、能量及有关性质；2、要求对核辐射进行探测和记录。放射性测量装置通常由核辐射探测器和信号处理系统组成；核辐射探测器包括灵敏介质和结构部分；射线与灵敏介质相互作用并损失能量，该能量被灵敏介质转换为光、电、热或化学信号；光、电、热、或化学信号被处理系统分析和记录。2023/4/20核辐射探测核辐射探测器信号处理系统灵敏介质结构部分光、电、热、化学信号放射性测量装置框图2023/4/20探测核辐射的基本原理及方法利用射线通过物质时的电离作用；（气体探测器和半导体探测器）射线通过某些物质时所产生的荧光、热释光或契伦科夫辐射；（闪烁探测器闪烁探测器，热释光探测器、玻璃探测器、契伦科夫辐射探测器）射线与某些物质的核反应或弹性碰撞产生的易于测量的次级粒子；（主要用于中子的探测。中子与含氢物质中的氢原子核弹性碰撞，将氢原子核从分子中击出。测量反冲质子的电离和激发推断中子的数量）2023/4/20探测核辐射的方法射线所携带的电荷；（早期使用的验电器）射线的能量在物质中所产生的热效应；（射线在物质中损失的能量最终可以转化为热能。量热计）射线与物质作用产生的化学变化 （径迹探测器、核乳胶及化学计量计）2023/4/20气体探测器2023/4/20气体探测器气体探测器以气体为探测介质。入射粒子使气体电离产生电子-正离子对；电子和正离子对在电场中迁移产生电信号。依据工作条件不同，气体探测器分为：电离室、正比计数器、盖革-弥勒(G-M)计数器和其他探测器。2023/4/20气体探测器在核科学研究的早期，气体探测器起到了非常重要的作用，是当时主要使用的探测器；20世纪50年代后，由于闪烁探测器和半导体探测器的发展，气体探测器被逐步取代；目前，气体探测器在高能物理、重粒子物理、辐射剂量学等领域仍然有广泛应用。2023/4/20气体探测器Ion-pairs 粒子：104105/cm粒子：102103/cm射线：110/cm法诺因子：1/21/3法诺修正后的方差2023/4/20气体探测器电离的统计涨落决定了探测器的固有的能量分辨率的下限。例如，对于能量为5MeV的粒子，在空气中平均产生的离子对数为5106/34.98=1.43105;取，得到均方根偏差为：2.07102;则能量分辨率的下限为：2023/4/20若干气体的平均电离能w和最低电离电位I0气体电离能w/eV电离电位I0/eV粒子X、射线粒子ArN2O2CO2C2H2C2H4CH4BF3Air26.30.136.39 0.0432.3 0.134.1 0.127.3 0.728.03 0.0529.1 0.125.6 0.334.98 0.0526.2 0.234.6 0.331.8 0.332.9 0.325.70.426.3 0.327.3 0.333.73 0.1526.4 0.836.60.531.50.234.90.536.00.415.815.512.514.411.612.214.52023/4/20气体探测器电离产生的正离子和电子的热运动产生无规则碰撞；正离子和电子相遇可能复合为中性分子；电子可能被电负性大的气体分子（H2O,O2,X2）俘获，形成重负离子；如果外加电场，正离子将向阴极迁移，电子则向阳极迁移；正离子和电子迁移的结果在外电路形成电离电流；将该电流记录下来，可实现对辐射的探测。2023/4/20气体探测器测测 量量 电电 离离 电电 流流 装装 置置 示示 意意 图图2023/4/20气体电离室的电流-电压曲线在一个充有工作气体的密封容器内安装两个电极；中央为阳极，外壳为阴极，彼此绝缘；在两极间加电压V，测量流经负载R的电流I。I的大小与V有关。在恒定强度的辐射照射下，实验测得IV曲线出现6个区段。2023/4/20 V(伏）电离电流-电压曲线2023/4/20气体探测器I.线性关系区：（1）两极间电压较低时，正离子和电子迁移速度较慢，在被电极收集之前有可能复合。也可能形成重负离子。（2）随着电压的升高，复合的概率减小，电离电流I随电压V几乎直线上升。2023/4/20气体探测器II.电离室区：（1）两极间电压继续升高，电离辐射在工作气体中产生的正离子和电子全部被收集，电子和正离子在到达电极之前的复合概率可忽略不计。（2）在C点之前，电压升高不能收集更多的正离子和电子，此时电离电流达到饱和值。2023/4/20气体探测器 II.电离室区：（3）本区称为饱和区或电离室区。（4）若进入电离室的射线的全部能量都损失在电离室内，而且相继进入电离室的两个粒子能被系统分开，则从负载电阻R上取出的电压脉冲信号由射线的能量决定。（5）电离室可用于射线计数、电离室可用于射线计数、能量测量和辐射剂量测量能量测量和辐射剂量测量2023/4/20气体探测器III.正比区：（1）电压升高到C点以后D点以前，向阳极运动的电子在阳极附近的强电场的加速下获得的动能足以引起介质分子（气体分子）的电离（次级电离）；（2）产生的次级电子被强电场加速，又可产生新的电离；（3）原来的一个电子可以繁殖出多个电子，此过程称为电子雪崩；这种现象称为气体放大现象。2023/4/20气体探测器III.正比区：（4）放大倍数M只与电压有关，与初级电离产生的粒子对数无关。放大倍数一般为104数量级。（5）从负载电阻上输出的电压信号正比于初级电离产生的离子对数。（6）正比区即可用于射线的计数，也可用于射线能量的测量。2023/4/20 气体探测器IV.转变区（有限正比区）：（1）电压继续升高，除发生电子雪崩外，高速运动的电子与气体分子碰撞，可使气体分子因激发而发射光子。（2）光子打在作为阴极的器壁上产生光电子，后者在奔向阳极的过程中又参与电子雪崩过程。（3）在本区间的放大倍数为105107，但在给定电压下不是常数，而与初级电离数n有关。（4）n越大，A越小。（5）该区域不适合设计探测器。2023/4/20气体探测器V.Geiger-Mller区（G-M区）：（1）外电压越过转变区DE后，电子雪崩更加猛烈，并且扩展至整个容器空间。（2）电子很快被阳极收集，在阳极附近留下迁移速度慢得多的正离子，围绕阳极形成一个正离子鞘。（3）这些空间电荷产生的电场方向与原先的电场方向相反，于是在阳极和正离子鞘之间形成一个低电位区。2023/4/20气体探测器V.Geiger-Mller区（G-M区）：（4）电子雪崩积累的空间电荷最终使得电子在此低电位区内不能产生次级电离，电子雪崩因此被终止。（5）正离子迁移至阴极约需10-7s的时间。（6）该区域的气体放大倍数为108。（7）工作于该区的工作于该区的G-M计计数器具有很高的灵敏度，适数器具有很高的灵敏度，适合于射线的计数，但对射线合于射线的计数，但对射线的能量无法分辨。的能量无法分辨。2023/4/20气体探测器VI.连续放电区：电压继续升高，放电过程将连续进行，将导致气体探测器在短时间内损坏，故应避免。2023/4/20电离室的结构2023/4/20电离室的结构脉冲电离室：主要用于测量重带电粒子的能量和强度累计电离室：主要用于测量X、和中子辐射的注量率（注量）和剂量率(剂量）。电离室的基本结构2023/4/20电离室的种类2023/4/20脉冲电离室用于带电粒子的计数和能量测量；要求射入电离室的带电粒子的能量全部损失在灵敏体积内；产生的离子对不发生复合及形成重负离子，也不扩散出灵敏区；相继进入电离室的两个粒子的时间间隔大于系统的分辨时间；可用于粒子及重带电粒子的能谱测量，能量分辨率约为0.2%；2023/4/20脉冲电离室若在电离室中安装一个金硅面半导体探测器，用以测量穿过电离室灵敏区之后的能量E，就可知道粒子在穿过灵敏区时损失的能量E。由于每种粒子有其特征能损函数dE/dl=f(E);事先对装置进行刻度，可用于粒子的鉴别。2023/4/20电流电离室主要用于辐射注量或剂量率的测量；需要高灵敏和高稳定性的弱电流放大器；流气式电流电离室可用于气体放射性测量（222Rn,3H、14C的气体化合物）测量时，待测气体与工作气体按一定比例混合，以一定流速流过电离室。在电离室内壁覆盖一层235U，则可用于中子的测量。2023/4/20累计电离室若事先将电离室的两极充电至一定电压，V1；该电压足以保证收集全部的电离电荷；将电离室暴露于X或辐射场中t时间后，极间电压因收集电离电荷而下降至V2。收集到的电荷Q=(V1-V2)C0,C0为极间电容。累计电离室一般做成笔形或顶针形，便于佩戴，用来监督个人剂量。2023/4/20正比计数器2023/4/20正比计数器V为脉冲幅度，n为原电离产生的离子对数，C0为电离室的极间电容,M为气体放大倍数。输出脉冲与原电离成正比可用于粒子能量的测量能量分辨率稍低于脉冲电离室的主要用于、低能及低能X射线的能量和活度的测量2023/4/20正比计数器粒子的初级电离比粒子高100倍，在固定的甄别阈下，粒子可在较低的工作电压下测量正比计数器测量正比计数器测量 和和 混合放射源的计数率与工作电压的关系混合放射源的计数率与工作电压的关系2023/4/20G-M计数器灵敏度高；输出脉冲的幅度大且与入射粒子的种类和能量无关；可不经放大直接纪录，使用方便，价格低廉。目前被广泛使用。按充气类型：有机G-M管(90%Ar+酒精或乙醚)卤素G-M管(90%Ne+Cl2或Br2)按用途划分：端窗型（钟罩型）或圆柱形。2023/4/20G-M计数器为使G-M管正常工作,在工作气体中必须加入少量的酒精、乙醚、Cl2、Br2等淬灭气体。淬灭气体的电离电位比工作气体Ar的低。Ar+在到达阴极之前与淬灭气体分子碰撞，发生电荷交换。Ar+CH3CH2OH Ar+CH3CH2OH+G-M管的工作电压应选在坪的前1/31/2之间2023/4/20G-M计数器到达阴极的正离子都是CH3CH2OH+，它们从阴极拉出电子，再与电子结合生成激发态分子。这种激发态分子很容易分解，其分解的平均寿命（10-13s）比发射光子的平均寿命（10-7s）短得多。因此其发射光子的几率为10-6.光子从阴极上打出电子的几率为10-4，因此，CH3CH2OH+从阴极上打出电子的几率为10-10。2023/4/20G-M计数器若到达阴极的CH3CH2OH+有108个，则造成假性计数的概率约为1%。随着G-M管外加电压的增加，正离子鞘中的正离子数目增加，假性计数的几率也增加，造成G-M计数器的工作坪有一定的斜度。随着CH3CH2OH消耗量的增加，坪的斜度增加，坪长缩短。2023/4/20G-M计数器坪长小于某一数值（100V），就不能再用了；有机G-M计数管的寿命有限，约为108个计数。卤素G-M管的工作电压较低，坪长较短。由于卤素分子容易捕获电子形成重负离子，因此探测效率也有所下降。卤素分子分解为原子后，可以重新复合为卤素分子，但会有一部分与阴极作用而消耗。卤素G-M计数器的寿命很长，约为1091010个计数。2023/4/20G-M计数器正离子鞘的形成使阳极附近的电场强度降低，不仅使雪崩放电被终止，而且对新进入灵敏区的带电粒子停止响应。随着正离子的漂移，中心电场逐渐恢复到维持放电的电场强度。这段时间称为G-M计数管的死时间。当正离子鞘全部消失，中心电场完全恢复，输出脉冲的幅度达到正常值，这段时间称为恢复时间。当脉冲幅度达到定标器的触发阈而能正常计数所需的时间称为G-M管的分辨时间。2023/4/20G-M计数器的时间特性死时间恢复时间分辨时间2023/4/20G-M计数管由于分辨时间的影响，在分辨时间内进入的离子被漏记。计数率越大，漏记越严重。计数率6000cpm时，漏计数可以忽略。2023/4/20温度对G-M计数管性能的影响2023/4/20温度对G-M计数管性能的影响温度太低，淬灭气体凝聚，淬灭作用减弱；温度太高，电极发射热电子的几率增加，使G-M管的坪斜增大，坪长缩短，性能变差。有机G-M管：10600C（淬灭气体为乙醇）-20-500C（淬灭气体为甲酸乙酯）卤素G-M计数管：-60-700C（淬灭气体为Cl2）-55-600C（淬灭气体为Br2）2023/4/20闪烁探测器2023/4/20闪烁探测器核辐射与某些透明物质相互作用；透明物质电离和激发后发射荧光。应用最广泛的核辐射探测仪器之一；特点:分辨时间短,对射线的探测效率高。测量能谱、活度、半衰期。闪烁体、光导和光电倍增管闪烁能谱仪的组成2023/4/20闪烁探测器核辐射与某些透明物质相互作用；透明物质电离和激发后发射荧光。应用最广泛的核辐射探测仪器之一；特点:分辨时间短,对射线的探测效率高。测量能谱、活度、半衰期。闪烁体、光导和光电倍增管闪烁能谱仪的组成2023/4/20闪烁探测器闪烁体在核辐射的照射下能产生荧光的物质闪烁体闪烁体无机闪烁体：无机单晶闪烁体：NaI(Tl),CsI(Tl),LiI(Eu),Bi4Ge3O12(B.G.O.)无机多晶闪烁体：ZnS(Ag)有机闪烁体：具有广泛离域电子体系的有机化合物：有机晶体闪烁体：蒽晶体，四苯丁二烯晶体，对联三苯晶体；有机液体闪烁体：由溶剂（甲苯和二甲苯，有时添加一些二乙二醇单甲醚等物质来增加与水的相容性）、第一闪烁体和第二闪烁体（波长变换剂）组成2023/4/20闪烁探测器闪烁体第一闪烁体：联三苯、第二闪烁体：PPOPDBPOPOP2023/4/20PPOPDBPOPOP2，5-二苯基恶唑2-苯基-5-（4-联苯基）-3，4恶二唑1，4-二（2-（5-苯基恶唑基）苯闪烁探测器闪烁体2023/4/20闪烁探测器闪烁体塑料晶体：由溶剂、第一闪烁体和第二闪烁体组成。溶剂为聚苯乙烯或苯乙烯-二乙烯苯共聚物。第一和第二闪烁体与有机闪烁体相同。加载闪烁体：在闪烁体中加入Pb、Sn等高原子序数的元素以提高对射线的探测效率，或在闪烁体中加入中子吸收截面大的核素，如10B、6Li、157Gd等用于中子的探测2023/4/20闪烁体的发光机制(能带理论）无机闪烁体的发光机制电子在晶格中具有分立的能带；电子的高能级有价带和导带；处于价带的电子被束缚在晶格内，处于导带的电子具有足够的能量，可以在晶格内自由运动；导带和价带之间为禁带。2023/4/20闪烁体的发光机制（续）对于纯晶体，禁带不允许有电子存在。在电离辐射的作用下，电子吸收能量可以从价带跃迁到导带，在价带留下空穴；电子从导带退激到价带，发射紫外光，这种能量的紫外光又可以把电子从价带激发到导带，即光被晶体自吸收。因此纯晶体的光输出很少，不能作为闪烁体。若在晶体中加入少量杂质激活剂，如在NaI晶体中加入Tl(I)，可改变纯晶体的能级结构。2023/4/20闪烁体的发光机制加入激活剂在禁带中产生一些杂质能级；若杂质能级的激发态至基态为允许跃迁，就会以高几率发射光子。激发态的平均发光衰减时间为10-7s；由杂质能级的激发态退激到基态，产生可见光；上述过程称为荧光过程。由于可见光的能量小于晶格的禁带宽度，而且杂质原子的数量又非常少，因此，掺杂晶体对这种可见光的自吸收很少，光输出变大。因此，加入激活剂的晶体可以作为闪烁体。2023/4/20闪烁体的发光机制（续）对于NaI(Tl)晶体，产生一对电子空穴对所需的平均能量为20eV；1MeV的带电粒子平均可产生5104个电子空穴对；若闪烁效率为13%,则1MeV的带电粒子有1.3105eV的能量转变为光能。若每个光子的能量为3eV，则产生的光子数目为4.3104个。因此，一个电子空穴对大约产生一个光子。2023/4/20有机闪烁体的发光机制2023/4/20有机闪烁体的发光机制有机闪烁体分子一般具有一定的对称性质，有离域的电子体系，分子的电子能级比电子能级高。自旋为0的单态能级为S0、S1、S2、S3自旋为1的三重态能级为T1、T2、T3 每一电子能级又有一系列震动能级，如S00表示单态电子的基态振动态当带电粒子经过有机分子附近时，电子吸收能量被激发到高能态，并很快通过无辐射跃迁退激到S1态，而震动能量通过与周围的热交换损失掉，最后激发态都处于S10态。2023/4/20有机闪烁体的发光机制从S10到S0各态跃迁释放光子的过程称为荧光过程，平均发光衰减时间为10-9s，比无机闪烁体的荧光过程快2个数量级；不同自旋态的能级间可以通过自旋-耦合等机制实现态间串跃；S10通过态间串跃转变为T1，T1到S0为磷光过程；激发吸收的能量大于退激发射的能量，因此有机闪烁体对光的自吸收非常小。2023/4/20有机闪烁体的发光机制2023/4/20闪烁体的闪烁效率入射粒子的能量转变为可见光的份额定义为闪烁效率，闪烁效率越高，闪烁体越好。液态闪烁体或塑料闪烁体中的溶剂起到能量转移作用，溶剂吸收能量，然后转移给闪烁体分子，提高闪烁效率。少量的第二闪烁体可将第一闪烁体发射的光子（350400nm）吸收,发射420480nm 的光子，发射效率接近100%；闪烁体对420480nm光子的自吸收更少，因此波长为420480nm的光子能与光电倍增管的光阴极的光谱响应配合而打出电子，提高闪烁探测器的输出信号。2023/4/20闪烁体的选择测量射线：用无窗或薄窗（镀铝塑料膜）的薄闪烁体，ZnS（Ag）,CsI(Tl);测量射线：多用塑料闪烁体，根据射线的能量选择不同厚度；低能射线，可用液体闪烁体。测量射线：选择高原子序数的闪烁体以提高对射线的探测效率，常用无机闪烁体：NaI(Tl),CsI(Tl),B.G.O.等。测量中子：主要通过中子核反应产生的带电粒子。常用有机闪烁体及添加B、Li、Gd等的闪烁体，如ZnS快慢中子屏，Li玻璃等；测量低能射线和X射线：常用薄Al窗或Be窗的NaI(Tl)或B.G.O.闪烁体。2023/4/20闪烁体的特点CsI(Tl)和B.G.O.不潮解，可做成无窗探头，但价格较贵。NaI(Tl)易潮解，需要密封，但价格比较便宜。B.G.O.对高能射线的探测效率高，分辨本领好；对于1MeV以下的射线，B.G.O.闪烁体的能量分辨率不如NaI(Tl)闪烁体。2023/4/20光的收集与传导自学2023/4/20闪烁谱仪2023/4/20闪烁探测器脉冲幅度的统计涨落和能量分辨率 用闪烁探测器探测单能粒子，输出的脉冲幅度并不完全相同，具有一定的统计涨落；产生这种统计涨落的主要原因是：1、闪烁体产生的光子数的统计涨落；2、光阴极的光电转换效率和光电子的传输效率的统计涨落；3、放大倍数的统计涨落由于影响脉冲幅度的统计性因素很多，在进行能量测量时就受到一定的限制。好的NaI（Tl)闪烁探测器对137Cs的662keV的射线的能量分辨率约为8%。2023/4/20闪烁谱仪的射线能谱分析射线与物质通过发生光电效应、康普顿效应和电子对效应而产生电子；这些电子与闪烁体作用产生荧光，经光电倍增管转变为脉冲信号；由于射线与物质的多种作用机制，使得射线能谱具有复杂的谱形。2023/4/20闪烁谱仪的射线能谱分析当射线在闪烁体内发生光电效应，光电子的能量全部损耗在闪烁体内并产生荧光，其脉冲幅度对应于射线的能量，分布近似于高斯分布，称这种分布为光电峰或全能峰；当射线在闪烁体内发生康普顿散射，假如散射光子逸出闪烁体，而康普顿电子的能量全部损耗在闪烁体内，由于康普顿电子的能量为从0到最大值之间的连续分布，对应的脉冲幅度也是连续分布，成为康普顿散射坪台；若经康普顿散射的光子再与闪烁体发生光电效应，其输出脉冲则表现为对全能峰的贡献。2023/4/20闪烁谱仪的射线能谱分析当射线与闪烁体以外的物质发生反(背)散射，反散射光子与闪烁体发生光电效应，其脉冲对应于反散射光子的能量，称为反散射峰。137Ba因内转换产生32keV的特征X射线并损耗在闪烁体内，在对应于32keV处形成一个特征X射线的脉冲幅度分布，称为特征X射线峰。如果同时测量两个以上的不同能量的射线能谱，最后得到的射线的能谱为其叠加。2023/4/20射线能谱2023/4/20闪烁谱仪的射线能谱分析当射线的能量大于时，还应考虑电子对效应对能谱的贡献。若正电子在闪烁体内湮灭，产生两个能量为的湮灭辐射，其中一个的射线逃离闪烁体，另一个的射线全部损耗在闪烁体内，则对脉冲幅度的贡献应在比全能峰小位置上，称为单逃逸峰；若两个的射线都逃离闪烁体，则对脉冲幅度的贡献应在比全能峰小位置上，称为双逃逸峰；2023/4/20闪烁谱仪的射线能谱分析若电子对效应发生在闪烁体外，其中一个湮灭辐射光子（）进入闪烁体并将全部能量损耗在闪烁体中，则在对应能量为的位置上形成一个脉冲分布，称为湮灭辐射峰。因此，能量较高的射线的能谱比较复杂。2023/4/20射线能谱24Na的的 射线能谱射线能谱77mSe的的 射线能谱射线能谱2023/4/20半导体探测器2023/4/20半导体探测器以半导体材料作为探测介质的固体探测器；在带电粒子、X射线和射线能谱的精细测量中占有重要地位；优点：分辨本领大，线性范围宽，脉冲上升时间短（脉冲的前沿为ns量级），阻止本领大，体积小，位置测量的空间分辨率高。缺点：抗辐射本领差，温度效应大，常需要在低温（液氮温度）下工作，价格和使用成本高。2023/4/20半导体探测器放射源探测器能量分辨率（%）241Am-5.436MeVSi(Au)面垒型半导体探测器0.2气体探测器160Co-1.33MeVGe(Li)半导体探测器0.1NaI(Tl)闪烁探测器855Fe-X5.9keVSi(Li)半导体探测器3正比计数器17NaI(Tl)闪烁探测器50-60不同探测器能量分辨率比较不同探测器能量分辨率比较2023/4/20能量分辨率探测器区分两个能量不同的辐射的能力2023/4/20能量分辨率Calculation of the energy resolution of a pulse-type detector 半峰高宽度2023/4/202023/4/202023/4/202023/4/202023/4/20Inorganic ScintillatorsHigh quality NaI(Tl)scintillation detectors 2023/4/20Lecture Complete