2012CB921400-G-异质界面诱导的新奇量子现象及调控

项目名称：异质界面诱导的新奇量子现象及调控首席科学家：龚新高 复旦大学起止年限：2012.1至2016.8依托部门：教育部 上海市科委一、关键科学问题及研究内容异质界面由于对称性的破缺，两侧通过晶体场、应力场、电荷转移、自旋交换、和化学键合等相互作用，能够诱导出与本体极不相同的新奇量子态和量子过程。目前，各种新奇的界面量子现象的研究仍处于零散、孤立的发现阶段；对具体哪些相互作用如何诱导新奇量子现象以及如何影响界面处的量子过程缺乏系统的研究和认识。本项目拟解决的关键问题是：异质界面诱导的新奇量子态和量子过程的基本规律是什么？如何通过异质界面来实现对新奇量子态的有效调控？具体包括： 1. 界面结构和晶格应力、电荷转移、自旋极化、轨道重构等界面物理性质的关系。2. 界面对电荷、自旋和轨道等新奇量子序、以及对激子和载流子动力学等量子过程的影响。3. 界面新奇量子态和量子过程与输运、非线性光学响应、光电能量转换等物性的关系。4. 界面成分和缺陷、结构构筑、光/电/磁等外场如何诱导和调控界面新奇量子现象和物性。主要研究内容:1. 发展精确控制的制备和表征技术，研制高品质的异质界面1) 发展精准控制的激光分子束外延（LMBE）技术，制备高品质的复杂氧化物异质界面。发展精确控制的生长技术，制备具有高品质清晰界面和精确层数的氧化物低维异质结构材料是研究界面诱导新奇量子现象和调控其效应的前提和基础。利用激光分子束外延设备在原子层面上精控生长的优势，与反射高能电子衍射仪（RHEED）的原位实时监控功能，结合扫描隧道显微镜(STM)在原子尺度上的高空间分辨率表征能力，探索精确控制生长高质量、具有原子级平整界面的氧化物低维异质结构。另外，氧空位是氧化物中一个难以回避的问题，它对氧化物的物理性质有着极其重要的影响。特别是在氧化物异质结的界面特性方面，氧空位是影响其性质的一个关键因素。该项目拟发展精确控制的LMBE生长技术, 精确控制氧缺陷的数量，制备复杂结构、高品质的氧化物异质界面。结合正在发展的球差校正电镜技术和二阶非线性光学方法，对氧化物界面的微观结构，包括晶格变化、氧空位浓度，甚至包括电子全息下对界面电荷进行表征，为后续的关于氧化物异质结的界面特性研究提供材料基础和保障。2) 发展分子束外延（MBE）技术，实现原子级尺度平滑的界面生长 通过全面提升样品台，蒸发源，臭氧收集系统等关键部件的稳定性，和建立全自动生长的软件控制系统，实现单原子层级精确控制的氧化物薄膜的分子束外延生长技术。结合对高阶RHEED布拉格散射斑点的实时监控，晶体振荡器，蒸发源流量控制，以及Shutter自动控制，实现成熟的数字化地单原子层生长，即达到原子尺度的平滑，和精确控制各原子（包括掺杂）在晶体原胞的位置。同时，完善生长系统和其它in situ测量系统的高效接驳，以实现可靠的电子结构和输运性质测量。并结合小角XRD，卢瑟福背散射，XPS，TEM，EDX等外部结构和化学成分分析手段，达到对薄膜和界面质量的全面了解，帮助完善生长技术。把分子束外延技术应用在钙钛矿结构的氧化物异质界面，在实践中不断完善技术与数据库；同时构筑新的量子态，以及构筑不同量子态的异质结构，研究量子态随外界环境如外场、应力等的演化。寻找新的量子现象和调控的新途径，并为相关物性和电子结构测量打下坚实的基础。3) 结合STM和CVD技术，制备高品质的单原子层异质界面。利用常压的化学气相沉积(CVD)技术和超高真空系统内部的超低压化学气相沉积(LPCVD)技术，在多种金属衬底上，比如Ni(111)单晶和多晶，Pt(111)以及Pt箔等，研究衬底晶形、界面晶格失配、界面热膨胀系数的失配、石墨烯和衬底的相互作用对于石墨烯生长的影响，获得高品质单原子层石墨烯的生长条件，从而构筑理想的异质界面。利用原子尺度的高分辨扫描隧道显微镜(STM),对于石墨烯的形貌和电子结构进行原位的精确表征，并在此基础上深入理解石墨烯生长的内在机制。通过引入不同的碳源和金属元素，控制生长具有特殊微观结构和界面缺陷态的单原子层异质界面，为研究其微观结构和探索新奇量子现象提供高品质样品。2. 异质界面诱导的新奇量子态和新奇量子序1) 异质界面的二阶非线性光学探测和研究建立和发展非线性光学技术在氧化物低维异质结构表界面探测技术，利用二次谐波、光学和频在内的二阶非线性光学方法研究其他手段难以探测的氧化物低维异质结构材料的界面特性。由于在各向同性的体材中没有二阶非线性响应，而在对称性出现破缺的表面、界面才会有响应，于是二阶非线性光学方法就成了对表面、界面敏感的独特探测手段。 采用该方法探测氧化物低维异质结构界面，通过探测界面的声子与电子跃迁能谱、以及对出/入射光偏振态的调控与分析，获取包括界面对称性突变、界面晶格重构、及界面诱导的电荷有序相、自旋有序相、轨道有序相在内的各类信息。实现非线性光学技术在氧化物低维异质结构精确控制生长阶段的原位测量，来探索界面诱导的新奇量子态和新奇量子序的形成过程。通过测量界面的动态响应过程，研究不同界面序参量间的关联和耦合，例如多铁材料中电、磁极矩间的相互作用。2) 氧化物异质界面的新奇量子态的光电子能谱研究采用角分辨光电子能谱（ARPES），研究氧化物异质界面的新奇量子态。结合电子结构测量、光学测量、输运测量与理论计算，理解异质界面的电子态、低能元激发以及带间跃迁的行为和其宏观物性的关系。钙钛矿结构是高温超导、巨磁阻锰氧化物、镍基电荷有序材料等等具有丰富物性的多种氧化物材料的共有结构。不同材料间晶格匹配高，便于构造异质结，而且通过生长不同的钙钛矿结构可实现维度的调节。因此将重点研究钙钛矿结构的氧化物异质结的电子结构，具体包括：研究LSCO，Bi2212等高温超导和绝缘体异质结的超导特性，Mott绝缘体-超导转变及其电子结构演化。生长高温超导/铁磁或反铁磁锰氧化物的异质结，构筑新的量子态，寻找他们相互作用所产生的新物理效应。通过选择不同的钙钛矿结构的基底，研究应力对于电荷/轨道/自旋有序的调节以及最终它们对量子态所产生的影响。如把立方锰氧化物系R1-xAxMnO3，（R：三价稀土金属离子，A：二价的Ca、Sr、Ba、Pb离子）生长在SrTiO3和LaAlO3两种不同的衬底上，在横向和纵向上分别对晶格产生拉升扭曲，调节其磁电阻和居里温度。研究SrTiO3/LaAlO3异质结，通过选择接触面是LaO/TiO2或者是AlO2/SrO来控制界面处的轨道杂化，进而控制其金属-绝缘体相变和磁性质的变化。通过光电子能谱，研究超薄膜及异质结，研究不同氧化物材料界面处的电荷转移行为，为这类氧化物异质结的器件化积累经验，用电子结构测量结果指导过渡金属氧化物器件的设计。从单层原子的微观尺度对NiO,V2O3,CrO2等经典氧化物体系的结构和电子结构参数进行调节，通过ARPES实验，研究其电子结构的演化，期望加深对凝聚态物理中的Mott相变等基础科学问题的认识。3) 界面电子结构、新奇量子态的理论研究发展预言界面几何结构、界面量子态及量子序的全局优化方法。研究各种氧化物的界面态及由界面诱导的、不同于体相的、新奇量子态的性质，包括能带绝缘体与莫特绝缘体之间的界面，多铁性材料与磁性材料或铁电材料之间的界面等。研究氧空位缺陷、界面处阳离子互相混合等对界面量子态的影响。研究石墨烯与高介电常数绝缘体形成的界面的几何结构，理解石墨烯与绝缘体之间的化学成键对无质量Dirac费米子量子态的调制。根据表面构型配合全局优化（如Basin-Hopping）算法构建多元半导体界面模型，研究其界面的电子结构性质，如态密度、能级位置、波函数分布、界面相对于材料内部的能带带阶（band offset）、跃迁矩阵等，研究界面对光电子产生，及光生电子-空穴对的影响。3. 异质界面的新奇物性及其机理研究 1) 异质界面与激子、载流子动力学行为研究界面在体材料带隙中产生的界面态，考察其对激子产生和拆分，光生载流子复合、扩散和漂移的影响。发展皮秒分辨的瞬时光电压和光电流技术，提高实验探测的稳定性和可重复性，建立能够描述具有界面特征的瞬时光电压和光电流实验的物理模型。由此，通过研究不同类型的界面（有机/有机、有机/无机、无机/无机）处的激子和载流子动力学行为，揭示激子界面拆分对包括瞬时光电压的极性转变和瞬时光电流的初始尖峰等界面效应的关系。研究界面相关的光生和电注入的载流子输运过程，揭示各种界面对电荷（自旋）注入效率的影响及界面过程的内在机理，以期揭示界面对激子、载流子动力学行为影响的普适规律。2) 晶格/电荷/自旋/轨道之间的耦合对界面新奇物性的影响 深入了解界面中不同序参量（包括电子电荷、自旋、轨道、晶格）之间的相互耦合与协同作用，提出准确描述界面量子态的模型哈密顿。通过选择不同的基底材料，研究外延应力对界面或超晶格电荷序/轨道序/自旋序的调制。研究极化激变（polar catastrophe）导致的电荷转移和氧空位主导的电导机制，探讨绝缘氧化物界面二维电子气的形成机理和输运性质。研究界面诱导的轨道重构、量子尺寸效应、电子极化强度对界面磁性耦合的影响。研究外场（磁场和电场）调制界面电荷序/轨道序/自旋序的物理机制。3) 氧化物低维结构光物理效应的关键影响因素和物理机制的研究从理论计算和实验出发，研究影响氧化物低维异质结构光电效应的关键因素及其物理机制。氧化物异质结构中界面能够导致新奇的光电性质，如氧化物异质结中纵向超快光电响应的发现和横向丹倍（Dember）光电响应的增强，这些新奇特性使得通过界面结构调控光电特性成为可能。实验上，研究氧化物不同异质结构中界面应力、界面电场、薄膜和超薄膜厚度、氧空位浓度、载流子迁移率以及外加磁场等因素对其光电性能的影响及其物理机制。理论上，通过对光场作用下氧化物异质结中载流子泊松方程和含时漂移-扩散方程的自洽求解，研究和揭示氧化物低维异质结构光电响应的动态过程和对其产生影响的关键因素。4. 异质界面设计、修饰及功能化调控1) 单原子层异质界面的修饰及功能化调控选用不同晶格的金属基底，调节石墨烯生长过程中的应力分布和局域电子结构，利用衬底与石墨烯间的异质界面，实现对石墨烯的微观结构、电子学特性、表面缺陷态乃至输运性质的调控。引入磁性的金属元素，对于石墨烯/金属(或半导体)异质界面和表面进行修饰，调控石墨烯微观结构和电子结构，探索体系可能存在的新奇量子现象，例如反常量子霍尔效应。制备石墨烯锯齿形点电极对阵列，设计并构建电极与分子材料界面确定的分子异质结，通过外场激励实现在分子水平上对材料的新奇量子特性的功能化调控。设计纳米电极与分子间的不同化学键合方式，如共轭化学键、非共轭化学键、半共轭化学键以及超分子键合等，利用电极与分子间不同界面实现对分子量子输运性能的调控。以单原子层材料与其周围环境所形成的异质界面为研究对象，通过对石墨烯的表面进行化学和物理功能化修饰，结合理论研究，揭示外界条件对石墨烯量子性质的调控机制。 主要内容包括：石墨烯与其它单原子层材料（BN, ZnO）所形成的异质界面的修饰和功能调控；量子点（TiO2，Si, ZnO，GaAs，GaN）与石墨烯及其它单层材料所形成的夹心异质结构，以及染料分子的修饰所产生的调控；量子线（TiO2，Si, ZnO，GaAs，GaN）与石墨烯及其它单层材料所形成的夹心异质结构，以及染料分子的修饰所产生的调控。2) 有机异质界面的光电过程及功能化调控针对光电器件中的激子拆分和载流子输运的关键物理过程，通过对界面的处理和修饰，在有效加强拆分效率、增大载流子浓度的同时，减小在电极与半导体界面的载流子损耗。例如，加入界面缓冲层，使拆分产生的载流子尽可能多地保留在器件内，并形成光电流；调节有机混合层的比例和厚度、或增加异质界面的层数，来最大限度地加大激子的界面拆分。研究激子拆分和载流子收集之间的关系，通过界面调控，使得激子拆分和载流子收集达到最优。研究有机分子与TiO2 表面的界面结构，及其与界面电子耦合和动力学的关系，以实现通过界面缺陷、吸附构型调节界面电子结构和电子注入过程。从第一性原理出发研究吸附构型，以及不同有机分子，和界面缺陷结构如何影响界面能级排列。通过研究界面原子尺度结构和光电转化过程的关系，设计界面分子吸附结构调节界面稳定性、电荷注入过程，提高光电转化效率。3) 氧化物异质界面的设计及其对量子态的调控通过发展界面热力学模型，结合第一性原理计算，研究生长取向和应力对异质界面化学组分的影响，揭示界面相对稳定性与界面化学组分的关系。实验上，利用分子束外延和激光分子束外延方法，通过改变异质结中的掺杂、厚度、界面数、以及调节界面应力等手段, 结合外部电场、磁场和光场，对氧化物界面中的新奇量子态及其物性进行调控。在此基础上，进一步设计和实现具有特定功能的稳定异质界面，为探索氧化物电子学发展奠定物理基础。二、预期目标总体目标：围绕异质界面诱导的新奇量子态和物性，通过发展新型异质界面精控生长、精确表征和先进探测手段研究异质界面诱导的新奇量子态及其动力学过程，寻找界面新奇量子态的产生机理，探索界面量子态动力学演化过程的规律，基于过渡金属氧化物、有机半导体、单原子层相关异质界面体系的具体研究，预言和设计具有特殊功能的界面。在此基础之上，实现通过界面设计，调控材料和器件性能。通过项目的实施，培养一支有国际竞争力的研究团队，取得一批在国际学术界领先的成果，产生一批有自主知识产权的专利技术，为新型电子信息工业、可再生能源及国防科技等领域的跨越式发展提供人才支撑和科学基础。具体目标： 1. 发展精确控制的制备技术，生长不同类型和性质的高质量、具有原子级清晰界面的氧化物/氧化物、氧化物/金属等低维异质结构，以实现缺陷可控的生长技术。发展非线性光学方法对异质界面的探测技术，揭示非线性光学响应与界面量子态和量子序的内在关系。2. 理论与实验结合，揭示界面新奇量子现象的产生机理，建立界面量子态的电荷、轨道、自旋，以及晶格相互耦合的理论模型。理解界面附近的光生载流子动力学过程，阐明界面结构、界面量子态对激子拆分以及载流子输运等动力学过程的影响。3. 建立异质界面结构与量子过程的关系， 通过外场、界面设计，实现新奇量子现象和光、电、磁功能的调控。为探索基于界面调控的新型能量转换、信息存储等器件奠定科学基础。三、研究方案(一)学术思路:本课题从学科前沿与国家需求相结合出发，紧密围绕异质界面诱导的新奇量子现象的研究和调控这一中心任务，通过发展精确控制的界面制备方法、界面特有的表征和测量手段，实验、理论和计算密切配合，探索和研究界面诱导的新奇量子态和新物性，围绕界面与量子态、量子过程、物性和外场激励的关系中的关键科学问题进行系统和深入的研究，寻找量子调控的新途径。在科研队伍的组织上，注重知识结构的互补匹配，充分发挥计算、理论与实验的特点，要求不同实验组之间的技术合作，在包括制备样品、样品表征、理论计算等方面，建立广泛的沟通与合作。在研究力量的调配上，最大限度地起用活跃在科研第一线的、有能力的年轻人才。通过项目的实施，在基础研究上取得一批在国际学术界领先的成果，产生一批有自主知识产权的专利技术，为新材料和新能源等领域的跨越式发展提供基础研究支撑。(二)技术途径:1. 在异质界面量子态和动力学过程机理的研究方面：我们将结合使用基于密度泛函理论的第一性原理电子结构计算方法、基于含时密度泛函理论和动力学蒙特卡洛方法的量子态演化动力学来进行理论模拟研究。由于所研究的界面体系含有大量的原子和分子，因此我们将采用第一性原理，分子动力学、Monte Carlo、Basin-Hopping结构优化算法相结合的方法，研究体系的几何结构、电子结构，发展把原子尺度上的第一性原理计算和介观尺度上自洽求解方法相结合的多尺度模拟方法，通过在原子尺度上计算界面的原子结构、电子性质和光学响应，并通过对小尺度上含时薛定谔方程和介观尺度上漂移-扩散方程的自洽求解，揭示氧化物低维异质结构材料纵向和横向光电响应的动态过程。发展第一性原理激发态模拟方法和界面光电响应的多尺度模拟方法将是这项研究的特色之一。为了研究有机光伏器件中的激子界面拆分和载流子在界面形成的动力学过程，我们将界面用分离化的模型来描述，并通过自洽的动力学蒙特卡洛方法予以研究。在这一框架下，我们将在界面模型中加入无序、声子辅助、隧穿等诸多物理机制，来模拟诸如界面针尖效应、金属层材料和厚度改变、光由阴极入射等实验情景。这些可以帮助我们理解激子拆分的内在机理，同时也为实验上提高激子及载流子浓度，以致提高效率做出帮助。与之对应的实验技术上，我们将采用皮秒激光器替代目前常用的纳秒激光器，并将测量仪器的分辨率进一步提高，使之研究在极短的脉宽、瞬时光强极强的情况下器件所表现出的物理特性。最后，通过增加器件的厚度，我们还可以进一步开展瞬时光电流的测量，并由此而研究激子的界面与体内拆分的比例等问题。2. 在异质界面的生长方面：我们将利用激光分子束外延设备在原子层面上人工精确控制生长的优势，与高能电子衍射（RHEED）对于晶体结构和薄膜质量的原位、实时、精确的监控功能，精确可控地生长高质量、具有原子级清晰界面的氧化物低维异质结构材料。为制备高质量、具有原子级平滑界面的氧化物低维异质结构材料，我们将利用激光分子束外延设备，通过原位实时监控，优化生长条件，生长出高质量、具有原子级清晰界面的氧化物低维异质结构材料，以满足后续各种物性测量。将要制备铁电BaTiO3(BTO)和(Ba,Sr)TiO3(BSTO)超薄薄膜；铁电和介电SrTiO3(STO)结合的BTO/STO和BSTO/STO双层、三明治和超晶格结构薄膜；多铁电性的BiFeO3(BFO)超薄薄膜；多铁电BFO和铁电BTO结合的BFO/BTO双层，三明治和超晶格结构薄膜；制备铁磁性La1-xSrxMnO3(LSMO)超薄薄膜；铁磁LSMO和半导体性质的Sr1-xNbxTiO3(SNTO)结合的LSMO/SNTO异质结；铁磁LSMO和传统半导体Si结合的LSMO/Si异质结等。近几十年来在半导体领域广泛的应用，已经使MBE成为一项非常完善的技术，通过适当针对性的改进， MBE技术已经被用于氧化物生长。我们将通过在目前的光电子能谱仪上建设的一套in situ分子束外延系统，开展氧化物薄膜和异质界面的生长。通过蒸发源的精确控温、对外延薄膜的实时监控以及对超高真空内部氧含量的精确控制，将实现精确和稳定的MBE生长，在原子层尺度控制薄膜的生长。该技术特色在于：(i) 主要采用了臭氧作为氧化源并且采用了元素吸收谱作为监测生长速率的手段。臭氧的氧化性比氧气要强一个量级，相比使用等离子源，可以在更高的真空下得到更加均匀的氧化金属薄膜，从而减少了杂质和氧化的不均匀性。(ii) 生长前采用晶振控制器校准蒸发源的速率，对于一些活泼的元素，例如Sr、Ca等采用元素吸收谱的手段实时的检测束流的密度。(iii) 由于生长时真空度很高，可以采用高能电子衍射（RHEED）的手段对晶体生长的结构和过程进行监控。(iv) 所有的操作均由软件控制，气动或者电动来自动控制，生长时的精确度可以达到1%原子层。可以实现原子单层意义上的生长和调制。实现所谓“digital lattice”。3. 在量子态和动力学过程的的探测和研究方面:发挥角分辨光电子能谱ARPES在探测电子结构方面的独特优势。利用中科院物理所光物理重点试验室的宽谱段、多功能光物理研究基础条件平台(拥有不同波长、不同脉宽的激光资源，和各种光谱仪等)，开展氧化物低维异质结构材料的光学性质研究。利用非线性光学技术对氧化物低维异质结构材料的界面特性进行研究，分析界面层中由于对称性破缺和尺寸效应，以及包括界面缺陷、界面极化、界面电子相分离等因素引起的新异量子特性。探索使用二阶非线性光学技术，如二次谐波、光学和频等研究界面的光电性质。这种技术可具有很高的表面、界面灵敏度；作为光学技术，它们可被应用于任何光子所能达到的界面，而不需要对材料造成损伤。更独特的是，非线性光学技术可同时原位测量多种不同序参量，如铁电、铁磁、反铁磁，等等，是研究多铁性材料中序参量间耦合的强有力手段。利用超短脉冲激光，我们可以进一步研究这些序参量的激发与弛豫在时间域上的关联，揭示其相互作用的物理本源。 另外，我们将研究氧化物低维异质结构材料界面量子现象：用光学二次谐波产生和和频产生技术来研究具有原子级清晰界面的氧化物低维异质结构材料的界面特性，揭示界面极化、界面磁化、缺陷（包括氧缺陷）、电子相分离等量子态和量子序在界面发生变化而导致其宏观量子现象的物理机制。例如应力、氧缺陷、电荷转移、离子扩散、极化等因素对材料的输运、铁电、介电、磁性、光电的影响与调控功能。4. 在异质结界面的修饰和功能调控方面:我们将在实验和理论相结合的基础上展开异质界面的修饰和功能调控研究。在实验方面，整个研究沿着从化学物理、模型器件实际器件这样一个研究思路，从材料器件物理本质理论模型进行，既有从事有机合成工作者的参与，又有从事半导体物理和器件物理的科研人员的全面配合。在理论研究方面，由于所研究的体系含有大量的原子和分子，因此我们将采用第一性原理，分子动力学和Monte Carlo相结合的方法，其中的势能参数由第一性原理计算经拟合而得到。通过对我们所研究的体系进行多尺度模拟计算，以得到相关体系的几何结构，电子结构信息及光响应特性。 四、年度计划研究内容预期目标第一年（1）发展用于预测界面量子态的全局优化方法；发展界面热力学模型；发展含时密度泛函计算方法。（2）发展皮秒分辨的瞬时光电压和光电流技术；进一步发展高分辨率激光角分辨光电子能谱技术、激光分子束外延技术、超高真空原位的分子束外延技术等；搭建非线性光学测量所需的高能脉冲激光系统，搭建光学二次谐波测量平台。（3）研究具有较大晶格失配的氧化物系统应力对物性的影响，理解不同界面两侧间的电荷转移和相互作用。构筑锰氧化物与SrTiO3等不同衬底的异质结。获得并验证氧化物异质结界面的非线性光学响应，建立其与界面物态间的对应关系，并总结其一般规律。(4) 利用超高真空STM技术和化学气相沉积（CVD）方法，研究衬底晶形、界面晶格失配、界面热膨胀系数的失配、界面相互作用力对于石墨烯材料生长的影响。发展制备石墨烯纳米电极的方法，结合理论设计并构建电极与分子材料间的异质界面，研究在外场激励下在分子水平上的新奇量子特性。（1）开发出预言界面几何结构、界面量子态及量子序的计算程序。揭示界面相对稳定性与界面化学组分的关系。初步完成含时密度泛函计算方法的并行。（2）具备研究有机材料中激子拆分机制的实验条件。制备出高品质、具有原子级平整界面、缺陷尽量少的的钙钛矿氧化物薄膜和异质结。初步搭建成光学二次谐波测量平台，并提高其测量精度和灵敏度。（3）发展石墨烯异质界面的可控制备技术和结构表征方法；探索单原子层材料异质界修饰与功能量子调控的关系。第二年（1）理论上研究各种氧化物的界面态及由界面诱导的新奇量子态的性质。（2）研究不同类型的界面处的激子和载流子动力学行为。（3）继续发展精确控制的激光分子束外延生长技术,精确控制氧缺陷的数量，研究氧空位对异质结面特性的影响。（4）总结薄膜生长规律，进一步生长SrTiO3/LaAlO3异质结，控制界面处的轨道序，金属/绝缘体相变和磁性质的变化。利用角分辨光电子能谱研究体系内部的轨道占据，结合采用非线性光学技术探测界面处的定域电子跃迁能谱，研究其中的相变机理。生长异质结多铁材料，获得材料在表面、界面处的对称性突变及晶格重构方式，定域电子能谱，电、磁极化率。（5）结合STM与其他非原位的形貌和电子结构的研究手段，研究石墨烯的生长机制。结合理论，设计纳米电极与分子材料间不同界面，研究分子材料的量子输运性能。（1）预言出几种氧化物界面的新奇量子态。（2）揭示激子界面拆分对包括瞬时光电压的极性转变和瞬时光电流的初始尖峰等界面效应的关系。（3）制备出氧缺陷可控的具有复杂结构、高品质的氧化物异质界面。揭示氧化物界面的微观结构，包括晶格结构、氧空位含量、界面电荷等，以及它们对界面特性的影响。（4）在异质结构制备方面取得突破，观察在不同氧化物材料界面处的电荷转移行为，为这类氧化物异质结构的器件化积累经验。（5）进一步优化石墨烯异质界面的可控制备技术和结构表征方法；揭示异质界面本身对石墨烯等单原子层体系的能带结构，载流子特性和光电性质等的影响。第三年（1）构建多元半导体界面模型，研究其界面的电子结构性质。研究氧空位缺陷、界面处阳离子互相混合等对氧化物界面量子态的影响。（2）实验上研究界面相关的光生和电注入的载流子输运过程。建立能够描述具有界面特征的瞬时光电压和光电流实验的物理模型。（3）生长高温超导和绝缘体，以及其他钙钛矿结构的氧化物薄膜异质界面，研究界面对超导特性的影响。利用非线性光学技术和超短脉冲激光实现对多铁异质结材料中多种不同序参量的同时原位测量，以研究序参量间的相互作用。（4）生长不同的氧化物异质结构界面，研究其界面特性。研究氧化物异质界面制备过程中生长工艺参数，如氧压、温度、衬底、膜厚等因素对氧化物异质界面光电特性的影响。（5）探索其它单原子层材料（单层B-N和单层ZnO以及其相互的杂化体系）的生长机制和生长条件，构筑高品质单原子层体系与衬底的异质界面。结合理论，构筑单原子层材料与有机半导体材料或染料分子的异质界面，研究分子纳米结构的本征场效应、光电转换效应和对外界刺激依赖性的规律。（1）揭示界面对无机半导体中光电子产生，及光生电子-空穴对的影响。提出绝缘氧化物界面二维电子气的形成机理。（2）为进一步研究激子拆分机制奠定实验基础。（3）在钙钛矿3d,4d过渡金属的氧化物薄膜异质界面上开发量子调控新途径和发现新的量子现象，获得新的量子态和输运性质。（4）探索界面层特殊的物理特性，揭示界面层各种物理因素对界面层物理性质（如光电性能）的影响机制。（5）发展其它单分子层异质界面的可控制备技术；建立其它单分子层异质界修饰与功能量子调控的关系。第四年（1）研究界面引起的晶格应力、电荷转移、自旋极化、轨道重构等对新奇量子态和物性的影响，研究外场（磁场和电场）调制界面电荷序/轨道序/自旋序的机理，提出界面诱导新奇量子态的理论模型。（2）研究界面电荷（自旋）注入过程，通过界面缓冲层、混合层实现对激子界面拆分的调控。结合含时密度泛函理论实时模拟，研究界面构型、界面缺陷对界面电子结构和电荷分离动力学过程的影响。（3）制备典型的Mott绝缘体单晶薄膜，利用界面极化调节电子关联，通过角分辨光电子能谱和二阶非线性光学技术研究其电子结构和界面属性。进一步设计和实现具有实用价值的钙钛矿结构异质结，研究其机理和调控。建立用以描述氧化物异质界面非线性光学响应的微观理论模型，并寻找以异质结结构优化界面功能的方法。（4）发展二次谐波非线性光学测量系统，深入研究氧化物低维异质结构材料的界面特性。深入研究在电场、磁场等外场调控下磁性氧化物异质界面的特性。（5）总结规律，进一步探索其它单原子层材料的生长机制和生长条件，研究单原子层体系的微观结构、电子学特性和输运性质。结合理论，构筑单原子层材料与量子点和量子线的异质界面，研究外界条件对单原子层体系量子性质的调控机制。（1）揭示界面新奇量子现象的产生机理，建立界面量子态的电荷、轨道、自旋，以及晶格相互耦合的理论模型。（2）揭示界面对激子、载流子动力学行为影响的普适规律（3）进一步发现异质结构的电子结构演化规律上，并能够有目的地设计新的界面，实现功能设计。并深入推动其他各项研究。特别是加深对Mott绝缘体的理解。（4）完善光学非线性测量平台，配置低温强磁场的测量环境。揭示界面附近的自旋电子的输运、磁场对界面层电子的影响等。（5）理解单原子层材料异质界面处电荷的极化与转移，载流子的激发与输运，以及它们对电场和光场的响应规律；开发以单原子层材料异质界面为基础的新型功能器件发展其它单分子层异质界面的可控制备技术。第五年（1）针对钙钛矿结构磁性、超导氧化物异质结及多铁异质结的界面新量子态和界面微电子学及相关物理效应，总结异质结构体系电子结构演化的普遍规律，探讨有效的量子调控方法。在已知机理的基础上，通过选择合适氧化物材料及外延生长方向，调节界面应力，薄膜厚度，界面附近氧空位缺陷浓度等界面设计手段或利用外场激励实现具有特定光、电、磁功能（如强磁电耦合高温多铁性、超导性等）的异质界面。通过界面缓冲层、混合层实现对激子界面拆分的调控。（2）实验和理论相结合，进一步深入研究氧化物低维异界面的光电过程。设计和生长特殊结构的异质界面，结合电镜、同步辐射等实验技术，用光学非线性技术深入探索研究异质界面处晶格、电荷、自旋和轨道等自由度的相互耦合作用。(3)进一步完善高品质单原子层异质界面生长方法，总结纳米材料和器件的结构、组装和性能之间的密切关系。结合理论指导，抓住研究中出现的新亮点，提出新的思维和研究方向，进一步构筑单原子层分别与有机/无机材料的异质界面。(1)全面总结出界面性质的演化规律。掌握和归纳氧化物异质结构的生长规律；得到各种界面效应，界面自由度和界面新奇物性之间的关系，揭示各种现象微观机制的普遍规律。（2）建立单原子层材料异质界面处载流子对外界刺激的响应规律，建立的模型；开发以单原子层材料异质界面为基础的新型功能器件。（3）通过外场、界面设计，实现新奇量子态及激子拆分以及载流子输运等动力学过程的调控。为探索基于界面调控的新型能量转换、信息存储等器件奠定科学基础